具有纳微米多级结构的磷酸八钙/丝素蛋白复合涂层的电化学可控制备及其性能的研究

摘要

将生物材料植入生物体后,判断该修复过程是否成功主要取决于植入材料是否直接与植入环境有效整合,而植入材料的表面特性是影响材料与组织整合的速度和程度的重要因素。从仿生角度出发,生物材料在结构和成分的仿生被认为是决定其生物性能的关键。但是,目前制得的骨组织材料还不能完全满足临床的需求,如材料的组份尤其是结构并没有完全接近天然骨组织,降解速率与成骨生长速度不匹配,力学性能不能达到天然骨组织的标准等等。因此,还需要进行更加系统全面的研究。
　　磷酸八钙(Octacalcium phosphate, Ca8H2(PO4)6·5H2O, OCP)被认为是骨组织中一种重要的钙磷盐陶瓷材料,是形成生物羟基磷灰石重要的前驱相。众多研究表明,相比于其它种类的钙磷盐陶瓷,将OCP植入到动物体中能诱导更多的新骨生成。近年来,磷酸八钙作为硬组织材料的重要性越来越受到人们的关注。丝素蛋白作为一种重要的天然高分子生物材料,因其具有良好的生物相容性,轻微的免疫反应,在体内相对较慢的降解性,优异的机械性能以及充足的来源,近年来也成为了研究的热点。本论文从仿生学出发,基于电化学沉积技术,以期在钛金属表面修饰具有纳微米多级结构的OCP/丝素蛋白复合涂层,实现对表面化学组份和结构的可控制备,显著提高医用金属钛表面生物性能。此外,还系统考察了各相关实验参数对膜层材料结构、组份的影响,探讨丝素蛋白对OCP晶体生长行为的影响,以及纳微多级结构形成的机理。采用体外细胞培养的方法,研究OCP/丝素蛋白复合膜层组份、结构与其生物性能之间的相互关系。主要研究结果如下:
　　(1)运用电化学沉积技术,成功地在钛金属表面制备了具有特殊纳微多级结构的OCP/丝素蛋白复合涂层。研究结果表明,丝蛋白在构筑生物仿生多层结构OCP/丝素蛋白复合涂层中有非常重要的作用,丝素蛋白加入使OCP晶体的尺寸从几百纳米细化到几十纳米,形成仿生多级结构。
　　(2)接触角实验结果表明,随着丝素蛋白的加入,涂层表面接触角由亲水变为疏水,在丝蛋白量为1.0mg/mL时,接触角达到120°。
　　(3)系统考察相关实验参数丝素蛋白加入量对涂层表面物化性质的影响,实验结果表明,涂层中OCP晶体生长速度、及其与蛋白质的相互作用都与电化学沉积的实验参数密切相关。丝素蛋白存在于OCP/丝素蛋白复合涂层,且覆盖在OCP晶体表面抑制了OCP晶体(100)晶面的生长,使晶体尺寸减小。通过对涂层沉积机理的研究,显示了丝素蛋白在沉积液中参与了电化学沉积反应,在电极附近聚集抑制了OCP晶体的生成。
　　(4)体外细胞培养结果表明,与单纯OCP多孔涂层相比,具有特殊纳微结构的OCP/丝素蛋白复合材料具有很好的生物相容性,可显著促进前成骨细胞在材料表面的黏附与生长。

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第一章 绪 论

1.1生物材料概述及分类

1.2天然骨组织

1.3 磷酸八钙陶瓷及其复合材料应用

1.4 丝素蛋白在生物材料上的应用

1.5 医用钛金属表面涂层制备方法

1.6 本课题研究目的和内容

第二章 实验方法与仪器

2.1电化学沉积制备方法

2.2 膜层理化性质表征

2.3 膜层生物性能的表征

第三章 磷酸八钙/丝素蛋白复合涂层的制备及其理化性质表征

3.1 引言

3.2 电化学沉积准备

3.3 电化学沉积膜层的制备和理化性质的表征

3.4 本章小结

第四章 磷酸八钙/丝素蛋白复合涂层生物性能表征和形成机理的初步研究

4.1 引言

4.2 体外细胞培养实验

4.3 实验结果与讨论

4.4纳微米多级结构OCP/SF复合涂层的形成机理

4.5 本章小结

第五章 结论与展望

参考文献

攻读硕士学位期间公开发表的文章

致谢