基于咪唑盐离子液体新型纳米复合材料及碳材料的研制

摘要

离子液体具有优异的物理化学性能，如几乎不挥发性、良好的热稳定性、电化学窗口宽、高的导电性以及化学稳定性好、很好的离子交换能力等因而被广泛应用。贵金属金、铂和银等具有较强的催化活性，它们的纳米粒子被广泛地应用于各种催化反应，但在反应过程中纳米粒子容易团聚，影响了催化剂效率。本文基于离子液体设计合成了一种新型纳米复合材料。燃料电池能量转换率高、无污染、可连续大功率放电，作为清洁、高效的可持续发展的新能源体系已经获得极大关注度，成为解决全球性环境污染以及能源危机的有效途径之一，然而，电池的阳极和阴极上使用的贵金属Pt类催化剂储量少、价格高，导致燃料电池成本高昂，限制了燃料电池的大规模商业应用。本文基于离子液体设计合成了新型非贵金属的Fe-N共掺杂碳材料催化剂。
　　本研究主要内容包括：⑴采用阳离子聚合法合成导电聚合物纳米管，然后在聚合物纳米管表面接枝咪唑基团，接下来通过阴离子交换使其表面修饰阴离子AuCl4-，最后原位还原在聚合物纳米管表面沉积金属Au纳米粒子及金属Ag纳米粒子，得到了NT-Im-Au-Ag纳米复合材料。通过SEM,、拉曼光谱等方法对纳米复合材料进行了表征分析，研究表明，表面接枝咪唑基团后沉积的金属粒子不仅粒径均一且分布均匀。这种复合材料不仅对4-硝基酚还原有很好的催化效果，而且具有很强的拉曼增强效应，对罗丹明6G的检测有很好的响应，增强因子可达6.7×107。⑵设计了一种新型的制备非贵金属的Fe-N共掺杂碳材料(CFe-N)催化剂的方法，通过高温碳化离子液体1-甲基-3-[3-（3-甲氧基硅烷）丙基]咪唑四氯化铁（[Si-pim][FeCl4]），并用SBA-15做制孔剂，制备共掺杂的多孔碳材料，并将其应用于氧气的电化学还原（ORR）。本文研究了不同Fe含量对该催化剂催化ORR性能的影响。多孔结构增加了氧还原反应时催化剂表面与氧的接触面积，有利于反应的进行；其次，多孔结构使得样品表面暴露大量的边界N以及Fe-N，为ORR提供了更多的活性位，从而更有利于催化氧气的电化学还原。

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第一章 绪论

1.1离子液体

1.1.1离子液体的定义和结构分析

1.1.2离子液体的分类

1.1.3离子液体的制备与表征

1.1.4离子液体的物理化学性质

1.1.5离子液体的传统应用

1.1.6聚离子液体及其相关应用

1.1.7室温离子液体和聚离子液体在纳米杂化材料和碳材料的制备及应用

1.2 导电聚合物

1.2.1 导电聚合物的发现

1.2.2导电聚合物的种类及其应用

1.3 本论文的研究内容和创新之处

1.3.1 本论文研究的主要内容

1.3.2 本论文的创新之处

第二章 咪唑功能化的NT-Im-Au-Ag纳米复合材料的合成及其在SERS和4-硝基酚还原中应用的研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 原料

2.2.2 表征

2.2.3 实验步骤

2.2.4 表征方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 NT-Im-Au-Ag的合成示意图

2.3.2 NT-Im-Au-Ag材料的形貌表征与性能测试

2.3.3 R6G的表面增强拉曼光（SERS）光谱

2.3.4 NT-Im-Au-Ag催化4-硝基酚还原

2.4 本章小结

第三章 基于离子液体的双掺杂多孔碳材料的制备及在氧气电化学还原中的应用

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 原料

3.2.2 主要仪器和设备

3.2.3 实验步骤

3.3 电化学表征

3.3 结果与讨论

3.3.1 离子液体的合成

3.3.2 材料表征

3.3.3 双掺杂碳材料的电催化性能表征

3.4 本章小结

第四章 总结与展望

4.1 总结

4.2展望

参考文献

硕士期间发表论文

致谢