Fe3O4/g-C3N4复合材料对卤代酚类的磁固相萃取与光催化降解

摘要

本文以煅烧法制备石墨相氮化碳(g-C3N4)材料并采用共沉淀法合成Fe3O4/g-C3N4复合材料，通过X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱法(FT-IR)、透射电镜法(TEM)、固体紫外可见漫反射光谱法(UV-Vis)、振动样品磁强计(VSM)、N2吸附-脱附曲线(BET)等对其结构进行表征，同时应用所合成材料对2，4，6-三氯苯酚(2，4，6-TCP)及2，4，6-三溴苯酚(2，4，6-TBP)进行磁固相萃取与光催化降解。
　　本研究主要内容包括：⑴采用煅烧法制备g-C3N4并通过共沉淀法制备Fe3O4/g-C3N4复合材料，通过XRD、TG、FT-IR、TEM、VSM和BET等表征其结构。结果表明，纳米Fe3O4均匀地沉积在g-C3N4片状材料的表面，增强了g-C3N4的分散能力，增大了材料的比表面积，光催化活性大大提高。同时材料中磁性Fe3O4粒子的存在，使得催化剂可以通过外磁场作用从体系中简单回收，以便后续重复使用。⑵将所制备的Fe3O4/g-C3N4复合材料对2，4，6-TBP进行磁固相萃取，探究了材料的用量、pH、洗脱剂种类及重复实验对2，4，6-TBP萃取回收率的影响，并与2，4，6-TCP的磁固相萃取效果进行对比，同时将复合材料应用于2，4，6-TBP的光催化降解。结果表明：①2，4，6-TBP的萃取回收率随着复合材料使用量的增加而升高，初始浓度为0.04 mg/L时，材料用量为25 mg、体系pH为3～5，水样体积为100 mL，萃取回收率可达92％以上；②选用甲醇、乙醇、正己烷、乙腈等四种常见溶剂对2，4，6-TBP进行洗脱回收，其中，乙腈作为洗脱剂时，其回收率最高，达到92％以上，而正己烷的萃取回收率仅为8％左右；③将回收再生的磁性材料进行循环使用，其效果没有明显降低，体现了该材料具有良好的稳定性和耐用性；④Fe3O4/g-C3N4复合材料对2，4，6-TCP几乎没有磁固相萃取效果；⑤对初始浓度为50 mg/L的2，4，6-TBP体系进行光催化降解，其最佳处理工艺条件为:复合材料添加量为1 g/L、pH为5时，120 min内2，4，6-TBP的降解率可达99％以上。⑶将所制备的Fe3O4/g-C3N4复合材料应用于2，4，6-TCP的光催化降解，考察了催化剂的组成、pH、污染物的初始浓度及催化剂使用量等因素对降解效果的影响，并对回收催化剂进行了多次循环使用。实验结果表明：①Fe3O4/g-C3N4复合材料中g-C3N4的质量分数为50％时，降解效果最佳，2，4，6-TCP的去除率达到90％以上；②溶液pH的增大将导致降解效率的降低，考虑到过高的H+浓度可能与催化剂中的Fe3O4反应，降解过程中的pH宜选择4～5之间；③污染物的降解效率随初始浓的降低而升高；④再生磁性催化剂可以进行循环使用，且降解效率未发生明显变化。

目录

声明

摘要

第1章 文献综述

1．1 光催化降解

1．2 磁固相萃取

1．3 g-C3N4概述

1．3．1 g-C3N4的结构与性质

1．3．2 g-C3N4的合成方法

1．4 Fe3O4磁性材料的制备

1．4．1 高温气相法

1．4．2 高温有机液相回流法

1．4．3 沉淀法

1．4．4 溶剂热法

1．4．5 水热法

1．5 卤代酚类有机污染物

1．5．1 卤代酚类污染物简介

1．5．2 卤代酚类污染物处理方法

1．6 本文研究思路及主要内容

第2章 g-C3N4及Fe3O4／g-C3N4复合材料的合成与表征

2．1 材料与方法

2．1．1 实验试剂与仪器

2．1．2 实验方法

2．2 结果与讨论

2．2．1 g-C3N4、Fe3O4及Fe3O4／g-C3N4复合材料的表征

2．3 小结

第3章 Fe3O4／g-C3N4复合材料对2，4，6-TBP的磁固相萃取和光催化降解

3．1 材料与方法

3．1．1 试剂与仪器

3．1．2 实验及分析方法

3．2 结果与讨论

3．2．1 Fe3O4／g-C3N4复合材料对2，4，6-TBP的磁固相萃取

3．2．2 Fe3O4／g-C3N4复合材料对2，4，6-TBP的光催化降解

3．3 小结

第4章 Fe3O4／g-C3N4复合材料对2，4，6-TCP的光催化降解

4．1 材料与方法

4．1．1 试剂与仪器

4．1．2 实验及分析方法

4．2 结果与讨论

4．2．1 标准曲线方程

4．2．2 外部条件对降解效率的影响

4．3 小结

第5章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

硕士在读期间科研成果

致谢