强激光与原子、分子及晶体材料相互作用的超快动力学研究

摘要

超短、超强激光与物质相互作用作为探索物质内部结构和动力学过程的理论和实验研究，经过数十年的迅速发展，目前已经成为世界上最活跃、最前沿的科学研究领域之一。本论文主要从理论上研究强激光与物质相互作用产生的超快动力学现象，研究对象由传统的气相原子、分子延伸至凝聚态固体材料。
　　第一章，首先简单介绍了激光技术的发展以及激光技术对强场领域的重要影响，并引入了强激光与原子、分子相互作用可能产生的一些物理过程，重点介绍了原子与分子高次谐波的产生机制、研究意义及目前所需要解决的一些问题。随后我们介绍了分子结构超快动力学成像方法。最后阐述了强激光与固体材料相互作用的应用以及固体高次谐波在实验和理论上的研究进展。
　　第二章，针对如何提高高次谐波转换效率的问题，我们通过含时量子波包方法对强激光场下的H2+和HeH2+分子产生高次谐波的现象进行研究，发现当分子核间距较大时，来自分子和分子中原子的谐波光谱平台区可以有效地被区分，其中分子平台区的谐波效率要比原子平台高出几个数量级。我们建立了一种关于分子平台超连续谱起源的物理模型，同时揭示了分子平台区是由于在激光作用下，位于两个势阱分子内电子波包转移相干产生的。我们理论上证明，考虑宏观传播效应，优化气体靶的密度实现合适的相位匹配，可以获得高效率的分子谐波平台，从而实现超强的孤立阿秒脉冲。
　　第三章，针对如何延展高次谐波截止区能量的问题，我们通过求解一维和三维含时薛定谔方程，理论研究He原子在空间非均匀激光场中高次谐波的产生过程。发现在空间非均匀激光场中，高次谐波截止区能量会得到延展，并且非均匀场的空间对称性极大地影响电子波包的运动，进而影响谐波辐射。结合双色叠加场技术，具有不对称空间非均匀特性的多周期激光脉冲能够产生相干极紫外超连续光谱，从而可以用来产生孤立的超短阿秒脉冲。此外，我们研究了在非均匀激光场中H2+体系高次谐波的产生过程，发现当核间距较大时，在谐波谱的高能部分能清晰地观测到由分子中两个原子中心干涉导致的极小值。
　　第四章，基于激光诱导电子衍射和一维分子准直技术，我们发展了两种有效的方法，通过强激光与多原子分子CF4、ClCF3相互作用得到的阈上电离谱中提取的电子衍射图样，重构多原子分子的二维结构。同时，我们证明电子衍射图样中的散射角和宽的电子能量范围都能被用来获取分子结构信息，且起到互补的作用。
　　第五章，我们将高次谐波的研究由传统的气体原子、分子扩展到固体材料。通过求解改进后的半导体布洛赫方程，理论上研究了强激光场中α石英结构SiO2晶体高次谐波的产生。利用第一性原理计算得到的精确能带结构和不同能带间的偶极矩，我们确定了偶极矩效应对高次谐波的影响，同时发现晶体结构的群对称性对固体谐波的影响。此外，结合双色叠加场技术，固体谐波能够在截止区附近获得超连续谐波谱，通过滤除低能谐波辐射即可直接得到孤立的阿秒脉冲。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 强激光与原子、分子等气体物质相互作用

1．1．1 动力学过程与物理现象

1．1．2 原子、分子高次谐波

1．1．3 分子结构超快动力学成像

1．2 强激光与晶体材料相互作用

1．2．1 强激光对电介质材料的电信号控制

1．2．2 固体高次谐波

1．3 本章小结及本论文的主要工作

2 分子高次谐波的研究

2．1 中红外激光场下H2+分子谐波平台

2．1．1 研究背景

2．1．2 理论模型

2．1．3 结果与分析

2．1．4 小结

2．2 控制HeH2+电子局域增强谐波分子平台

2．2．1 研究背景

2．2．2 理论模型

2．2．3 结果与分析

2．2．4 小结

3 空间非均匀场下高次谐波的产生

3．1 氦原子在不对称非均匀双色激光场中产生超短阿秒脉冲

3．1．1 研究背景

3．1．2 理论模型

3．1．3 结果与分析

3．1．4 小结

3．2 非均匀场下H2+分子谐波的相干效应

3．2．1 研究背景

3．2．2 理论模型

3．2．3 结果与分析

3．2．4 小结

4 激光诱导电子衍射重构多原子分子二维结构

4．1 研究背景

4．2 结果与分析

4．2．1 固定电子碰撞能量，重构一维完全定向分子结构

4．2．2 固定电子碰撞能量，重构一维部分定向分子结构

4．2．3 应用回碰电子波包宽频能量，重构一维部分定向分子结构

4．2．4 分子动态成像

4．3 小结

5 强激光场中SiO2晶体的高次谐波产生及偶极矩的影响

5．1 研究背景

5．2 理论模型

5．3 结果与分析

5．4 小结

论文总结及展望

本论文的主要创新点

致谢

参考文献

附录