弱酸性介质中功能化介孔氧化硅的合成及应用

摘要

介孔氧化硅材料自上世纪90年代成功合成以来，已经成为了众多领域的研究热点。本论文主要开展在弱酸性体系中介孔氧化硅材料的直接合成以及对染料废水的吸附、光催化研究。
　　利用铝盐水解产生合成中所需要的弱酸，替代传统合成中的强酸或强碱，同时引入一定量的铝，直接合成含铝介孔氧化硅材料。调节Al/Si摩尔比，改变体系中的酸碱度，制备出具有不同规整度、介孔孔道结构和尺寸的材料。在此基础上掺杂过渡金属元素Fe和Cu，通过改变过渡金属与Si的摩尔比，调节引入量，探究不同Fe/Si和Cu/Si摩尔比体系中材料结构的变化规律，并考察掺杂过渡金属所得材料对染料废水的光催化降解性能。最后合成不同形貌的介孔氧化硅材料，探究形貌对介孔氧化硅染料废水吸附性能的影响规律。采用XRD、SEM、TEM和N2脱吸附等测试方法，系统研究改变Al/Si摩尔比、掺杂前后、改变合成方法所得材料的孔道结构、尺寸及表面形貌等变化情况及其对水体中染料的处理效果。
　　研究结果显示，利用无机盐AlCl3水解产生弱酸性环境，能够很好的合成介孔氧化硅材料，且孔道在一定Al/Si摩尔比范围内具有较高的规整度和有序性。当采用亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)为模拟染料污染物分子时，随着Al/Si摩尔比的改变，材料对染料废水的吸附性能呈现出一定规律性的变化，其最佳配比是Al/Si=0.5，最大的吸附量在166mg/g。在双体系染料废水中，含铝介孔氧化硅对染料表现出一定的选择性，对RhB的吸附速率和吸附量均大于MB。掺杂过渡金属，材料的有序介孔结构在低的Fe/Si和Cu/Si摩尔比中能够保持，并且对染料废水有较强的光催化降解性能。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 介孔氧化硅材料的概述

1．2 介孔氧化硅的传统合成方法

1．2．1 介孔氧化硅的合成机理

1．2．2 介孔氧化硅合成中的模板剂

1．3 介孔氧化硅合成中的酸碱环境

1．3．1 强酸强碱体系

1．3．2 弱酸性环境

1．4 介孔氧化硅的功能化与应用

1．4．1 掺杂类介孔氧化硅的研究

1．4．2 掺杂类介孔氧化硅催化应用

1．5 染料废水处理的现状

1．5．1 染料废水的概述

1．5．2 染料的多元化

1．5．3 染料废水的处理方法

1．6 本课题的研究目的及意义

第二章 实验部分

2．1 试剂药品与实验仪器

2．2 表征仪器及测试方法

2．2．1 X射线衍射(XRD)

2．2．2 比表面和孔结构的测定

2．2．3 扫描电子显微镜(SEM)

2．2．4 透射电子显微镜(TEM)

2．3 有机染料吸附实验步骤

2．3．1 实验溶液的配置

2．3．2 实验具体操作步骤

2．4 实验数据分析方法

2．4．1 亚甲基蓝(MB)的标准曲线绘制

2．4．2 罗丹明B(RhB)的标准曲线绘制

2．4．3 吸附效果的分析方法

2．4．4 吸附动力学方程的拟合

2．4．5 吸附等温线方程的拟合

第三章 含铝介孔氧化硅的合成以及性能测试

3．1 引言

3．2 材料的合成

3．3 结果与讨论

3．3．1 材料的结构表征

3．3．2 含铝介孔氧化硅吸附亚甲基蓝动力学测试

3．3．3 含铝介孔氧化硅吸附亚甲基蓝等温线测试

3．4 本章小结

第四章 含铝介孔氧化硅对染料的竞争吸附研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 材料的合成

4．2．2 双体系竞争吸附实验

4．3 结果与讨论

4．3．1 单一体系罗丹明B吸附动力学

4．3．2 单一体系罗丹明B吸附等温线

4．3．3 双体系吸附亚甲基蓝(MB)和罗丹明(RhB)动力学

4．3．4 双体系吸附亚甲基蓝(MB)和罗丹明(RhB)等温线

4．4 本章小结

第五章 过渡金属掺杂介孔氧化硅对染料废水的吸附和光催化降解研究

5．1 引言

5．2 实验方法

5．2．1 材料合成

5．2．2 光催化降解实验

5．3 结果与讨论

5．3．1 掺杂Fe介孔氧化硅的结构表征

5．3．2 掺杂Fe介孔氧化硅吸附亚甲基蓝动力学实验

5．3．3 掺杂Fe介孔氧化硅光催化降解亚甲基蓝实验

5．3．4 掺杂Cu的介孔氧化硅结构表征

5．3．6 掺杂Cu介孔氧化硅吸附亚甲基蓝动力学实验

5．3．7 掺杂Cu介孔氧化硅光催化降解亚甲基蓝实验

5．4 本章小结

第六章 不同形貌介孔氧化硅对吸附染料的研究

6．1 引言

6．2 材料合成

6．3 结果与讨论

6．3．1 材料的结构表征

6．3．2 不同形貌介孔二氧化硅对染料废水的吸附动力学实验

6．3．3 不同形貌介孔二氧化硅对染料废水的吸附等温线实验

6．4 本章小结

第七章 结论与展望

一．结论

二．展望

参考文献

致谢

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