强电离放电对饮用水中苯酚污染物的应急处理研究

摘要

有毒有机物在生产、使用和运输过程中发生突发性泄露事故时，直接进入水体后严重破坏水生态环境并对居民的饮用水造成一定的污染。因此，急需研究针对有机物突发性环境污染的应急处理新技术。
　　高级氧化技术是以产生羟基自由基(·OH)为主要氧化剂的环境污染治理技术，·OH在降解有机物时，具有反应速度快、几乎可降解所有的有机物且无二次污染物产生等独特的优势。本文以苯酚为靶标有机污染物，采用强电离放电技术产生高浓度·OH等活性粒子处理饮用水中苯酚污染物，对苯酚的降解进行实验研究和动力学分析。研究各因素对苯酚去除效果和反应速率的影响，并探讨·OH等活性粒子降解苯酚的机理。主要研究内容与结果如下:
　　(1)通过静态单因素实验研究了苯酚的初始含量、羟基溶液比值质量浓度、pH值和水温等因素对苯酚降解效果的影响。实验结果表明:在其它影响因素不变的情况下，饮用水中苯酚的降解率随苯酚初始含量的增加而减小，随pH、羟基溶液比值质量浓度的增加而增加，水温对苯酚降解效果影响较小。
　　(2)通过静态多因素正交实验研究了影响苯酚降解效果的主次因素和最佳实验条件。研究结果表明:影响苯酚降解效果的因素由主到次依次为羟基溶液比值质量浓度、苯酚初始含量、反应时间、pH值。最佳实验条件为:苯酚质量浓度为0.990 mg/L，羟基比溶液浓度为2.48 mg/L，水温为22.8℃，pH为9，反应时间30 min。在该条件下，苯酚降解率达100.00％。
　　(3)在中试实验中，研究了电源注入功率、处理时间和苯酚初始含量对饮用水中苯酚降解效果的影响。实验结果表明:增加注入功率可提高苯酚降解率，当注入功率为600 W时，处理5 min后，通过高效液相色谱(HPLC)法未检测到饮用水中苯酚及其降解中间产物，苯酚的降解率高达100.00％，说明强电离放电技术能够安全、高效处理苯酚污染饮用水。在该系统中，处理1t含1 mol/L苯酚的饮用水需要能耗为1.91 kW·h。
　　(4)在动力学分析中，采用直接代入法研究了该工艺下降解苯酚的反应动力学。·OH等活性粒子氧化苯酚反应符合一级反应动力学，相关系数R2=0.9967，反应速率常数k=0.1840 s-1。苯酚的降解速率与羟基溶液比值浓度、水温和pH值成正比，与苯酚的初始含量成反比。HPLC法检测溶液中苯酚氧化降解的中间产物，确定并分析了苯酚氧化降解的中间产物及其变化情况。为今后强电离放电技术应急处理突发性有机污染物方面提供依据。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 课题的背景及意义

1．1．1 研究背景

1．1．2 研究目的及意义

1．2 国内外研究现状

1．2．1 物理法

1．2．2 化学法

1．2．3 生物法

1．2．4 高级氧化法

1．3 强电离放电产生·OH等活性粒子技术

1．3．1 强电离放电产生·OH等活性粒子的机理

1．3．2 强电离放电技术在水处理中的应用

1．4 研究内容及技术路线

1．4．1 研究内容

1．4．2 技术路线

第二章 实验材料和方法

2．1 实验材料

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验的仪器和设备

2．2 苯酚污染饮用水的配制、苯酚的标定

2．2．1 苯酚污染饮用水的配制方法

2．2．2 苯酚质量浓度的标定

2．3 苯酚质量浓度的测定

2．3．1 样品溶液的配制

2．3．2 色谱条件

2．3．3 线性关系考察

2．3．4 方法精密度

2．3．5 方法重复性

2．3．6 稳定性实验

2．3．7 方法回收率

2．4 羟基自由基的制备及检测方法

2．5 苯酚降解中间产物检测的方法

第三章 ·OH等活性粒子降解含苯酚饮用水的实验研究

3．1 实验装置及工艺流程图

3．2 注入功率对臭氧产生量的影响

3．3 静态单因素实验

3．3．1 实验方法

3．3．2 实验结果及分析

3．4 静态正交实验

3．5 中试实验

3．5．1 实验条件及方法

3．5．2 实验结果及分析

3．6 本章小结

第四章 动力学分析和降解机理探讨

4．1 反应动力学理论

4．1．1 反应动力学方程的建立

4．1．2 反应级数的确定

4．2 影响因素对反应速率的影响

4．2．1 苯酚初始含量对反应速率的影响

4．2．2 ·OH等活性粒子浓度对反应速率的影响

4．2．3 pH对反应速率的影响

4．2．4 水温对反应速率的影响

4．3 HPLC法检测苯酚降解的中间产物

4．3．1 分析条件的确定

4．3．2 检测结果及分析

4．3．3 ·OH等活性粒子氧化降解苯酚机理探索

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 创新点

5．3 展望与建议

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的论文