基于有机污染物去除的Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其吸附/光催化行为和机理研究

摘要

光催化技术是利用太阳光作为激发，使周围的氧气及水分子被激发成自由基离子，所产生的自由基离子可以有效地去除吸附在光催化剂表面的有机污染物，不会造成资源的浪费，是一种廉价、无毒、低能耗的绿色处理技术，被普遍应用于环境水污染的治理中。在众多光催化剂中，g-C3N4，因其具有合适的带隙（2.7 eV），可有效地吸收太阳光而受到研究者的极大关注。但 g-C3N4分离回收难、光生电子-空穴复合率高等问题严重制约了其发展。因此，本论文中我们在g-C3N4上引入了磁性材料 Fe3O4。Fe3O4具有良好的磁分离特性和导电性，不但能够有效地实现 g-C3N4的快速分离回收，还可促进了光生电子和空穴的分离。然而，Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂的光催化活性不理想、稳定性差以及无选择性等问题仍然突出，为了进一步解决上述问题，我们对其进行了一系列表面修饰的研究，具体内容如下：
　　（1）通过光沉积技术将贵金属 Ag沉积在 Fe3O4/g-C3N4表面，制备了等离子共振复合光催化剂Ag/Fe3O4/g-C3N4。通过TEM、EDS、FT-IR、XRD、UV–vis、Raman、光电流测试等方法对该复合光催化剂进行了系统的表征并对其进行了一系列光催化性能实验。结果表明：所制得的复合光催化剂不但具有良好的分散性、结晶性和较好的形貌，而且对四环素具有较高的光催化降解能力。
　　（2）通过溶胶-凝胶法及索氏提取技术直接制备了介孔SiO2包覆Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂（SiO2@Fe3O4/g-C3N4）。并通过多种手段对该SiO2@Fe3O4/g-C3N4复合材料进行了表征。结果显示，该复合材料具有较大的比表面积，对四环素分子具有较强的吸附能力。此外，在可见光的照射下，该复合材料对四环素表现出较好的光催化降解活性，而且经过十次循环实验，依然保持了良好的光催化性能。
　　（3）通过CdS纳米粒子对Fe3O4/g-C3N4进行修饰，制备了CdS/Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂。该复合材料不仅表现出良好的结晶性和磁分离特性，同时对多种抗生素均展现出良好的催化去除能力。此外，我们还通过光电流测试和荧光光谱测试对该复合材料的电子转移机理进行了系统分析。
　　（4）通过表面印迹技术以2-巯基苯并噻唑（MBT）为模板分子，吡咯（pyrrole）为功能单体，三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯（TRIM）作为为交联剂，偶氮二异丁腈（AIBN）为引发剂，合成出Ppy修饰的Fe3O4/g-C3N4导电印迹光催化剂。并通过去除MBT来考察光催化活性、稳定性和选择性。结果显示，该导电印迹光催化剂对去除MBT有很高的光催化活性、稳定性和选择性，同时我们对光催化过程的中间产物和机理进行了深入探讨。

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第一 章绪论

1.1 常见的有机污染物

1.2 光催化技术

1.3 磁性材料

1.4 课题的来源，研究的目的，研究意义及研究内容

第二章 Ag/Fe3O4/g-C3N4磁性复合光催化剂的制备及其性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 SiO2/Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂的制备及光催化性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4本章小结

第四章 CdS/Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂的制备及降解抗生素的研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 导电印迹Ppy/Fe3O4/g-C3N4复合光催化剂的制备及选择性降解硫醇的研究

5.1引言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

第六章 结论、创新点及进一步工作建议

6.1 结论

6.2 创新点

6.3 进一步工作建议

参考文献

攻读硕士期间的主要研究成果

致谢

附录

附录A 中英文符号对照表

附录B 中英文缩写对照表