氧化石墨烯基类贝壳结构超亲水-水下超疏油网膜的构筑及其油水分离性能研究

摘要

近年来，漏油事故频繁发生和人类生产生活中含油废水任意排放，对环境造成了严重污染，威胁人类健康。因此，寻找一种高效的油水分离手段来处理含油废水有重要意义。膜分离技术因其操作简便、分离效率高、能耗低等独到之处，在油水分离中有广阔远景。受荷叶、鱼鳞等启发，人们发展了许多油水分离膜材料，尤其是超亲水-水下超疏油膜材料受到研究者广泛关注。然而目前超亲水-水下超疏油膜材料的研究还存在制备过程复杂、机械性能和化学稳定性差及使用寿命短等问题亟待解决。得益于特殊的“砖-灰”结构，贝壳表现出优异的力学性能和机械性能。将类贝壳结构融入超亲水-水下超疏油膜材料的设计之中，是提高其稳定性和使用寿命的有效手段。氧化石墨烯（GO）拥有独特的片层结构、良好的延展性和亲水性及优异的机械性能，是构筑仿贝壳结构的理想基元之一。本论文旨在构建GO基类贝壳结构超亲水-水下超疏油网膜材料体系，表征其形貌、尺寸大小、微结构、表面浸润性、粗糙度等理化性质，系统地研究其油水分离性能。主要研究工作和结果如下： （1）以GO和海藻酸钠（SA）为构筑基元，CaCl2为螯合剂，在不锈钢网膜表面层层自组装构筑了类贝壳结构 GO-Ca2+-SA 涂层，得到了 GO-Ca2+-SA@Fe超亲水-水下超疏油网膜。研究了 SA、CaCl2浓度、组装次数、网膜尺寸等参数对复合网膜表面形貌和润湿性的影响，以及盐浓度、溶液pH对网膜润湿性和油水分离性能的影响。筛选出 (GO-Ca2+-SA)15@Fe300复合网膜性能最佳，其水下油滴接触角为 154o（1，2-二氯乙烷），对水下油滴黏附力较低，能有效分离甲苯-水、环己烷-水等多种油水混合物，分离效率超99%，膜通量达119426 L m-2 h-1。通过GO、SA和Ca2+三元协同自组装作用构建仿贝壳结构赋予复合网膜良好的循环使用性、耐盐性、耐酸碱性和优异的机械性能（杨氏模量达35.8±4.9 GPa）。 （2）受贝壳“砖-灰”结构和荷叶表面乳突结构双重启发，在不锈钢网表面“仿生矿化”层层自组装构筑了类贝壳结构 GO-CaCO3 涂层，得到了 GO-CaCO3@Fe超亲水-水下超疏油网膜。研究了GO浓度、浸渍次数和网膜尺寸等参数对表面微结构和浸润性的影响，揭示了类贝壳结构GO-CaCO3的形成规律。考察了盐浓度和酸碱度对网膜浸润性和油水分离性能的影响。筛选出 (GO-CaCO3-5)20@Fe300复合网膜性能最佳，水下油滴接触角达 155o，分离效率超过99%，对环己烷-水的膜通量达179640 L m-2 h-1。仿生网膜具有优异的自清洁性（水下油黏附力超低）、机械性能优异（杨氏模量为25.4±2.6 Gpa）、化学稳定性（耐酸耐碱）和良好的循环使用性。 （3）以GO、聚乙烯亚胺（PEI）、硅球和埃洛石为构筑基元，在不锈钢网表面层层自组装构筑了多元类贝壳结构GO-PEI-SH涂层，得到了GO-PEI-SH@Fe超亲水-水下超疏油网膜。深入研究了原材料种类和浓度、浸渍次数、网膜尺寸对网膜表面浸润性和油水分离性能的影响。与GO-PEI-S@Fe和GO-PEI-H@Fe相比， GO-PEI-SH@Fe 复合网膜具有更好的浸润性能。筛选出(GO-PEI-SH-1)15@Fe300复合网膜性能最好，对 1，2-二氯乙烷的水下油滴接触角为 159o，网膜表面油黏附力较低，滚动角较小，分离效率高达99.8%，膜通量最高达195038 L m-2 h-1，杨氏模量达19.7±2.6 GPa。仿生网膜显示出杰出的循环使用性、耐盐性、耐酸碱性和机械性能。

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