微波等离子体条件下甲烷偶联反应特性的研究

摘要

本文从理论计算和实验角度证实了微波等离子体条件下甲烷偶联反应中有许多特性，例如微波等离子体条件下甲烷偶联制C2烃反应的温度大大低于常规热力学的温度，且C2烃收率大大高于常规热力学的实验结果，首次提出了常规热力学理论中少碰到的因素-非膨胀功却在微波等离子体条件下的化学反应中发挥着非常重要的作用，本文认为微波等离子体系统中存在电场功，这一非膨胀功是使反应温度大大降低且产物收率大大提高的一个原因；共同发现了微波等离子体条件下，甲烷偶联反应中微波化学反应器谐振频率会发生变化，利用这一现象计算了等离子体的等效介电常数；实验中共同发现了微波等离子体条件下甲烷偶联反应中CH4/H2比例不一定遵守国际上已经报导的比例关系，在我们的微波化学实验中，发现了甲烷气体的量远大于氢气的添加量时，甲烷转化率和C2烃收率较高。
　　 论文第一章通过广泛的调查研究，总结了微波等离子体条件下甲烷偶联反应中特性研究的发展现状，阐述了前人研究的困难和不足，同时概述了本文的主要内容及作者在微波等离子体条件下甲烷偶联反应特性研究方面所做的创新性工作。论证了课题研究的新颖性、先进性和可行性。
　　 论文第二章采用模式匹配方法首次分析了完全填充等离子体的圆形槽波导主模的色散特性，导出填充等离子体介质的圆形槽波导的特征方程。研究了等离子体主要物理参数：电子密度、碰撞频率对圆形槽波导主模色散关系的影响，计算结果表明，随着电子密度的增大，主模的截止频率是逐渐变大；而碰撞频率与主模截止频率则成反比关系。
　　 论文第三章设计了基于矩形波导的微波化学反应系统，通过对该系统的关键部分的研究达到进一步改善和发挥系统性能的目的，产生良好特性的微波等离子体，以利于甲烷偶联转化反应。首次从场分布角度优化设计了矩形波导谐振腔微波化学反应器的结构，取得了甲烷转化率和C2烃收率高达91.68％的结果。证明反应器的结构决定了反应器工作的性能，直接影响到实验结果。
　　 论文第四章在实验基础上得出结论：微波等离子体化学反应的空间温度低于从传统热力学计算出的所需的温度。首次提出了常规热力学理论中少碰到的因素-非膨胀功却在微波等离子体条件下的化学反应中发挥着非常重要的作用，本文认为微波等离子体系统中非膨胀功-电功除了使反应温度大大降低，也是产物收率大大提高的一个重要因素。
　　 论文第五章通过实验发现微波矩形波导谐振腔中氢气等离子体生成前后谐振腔的谐振频率发生了变化。根据实验测量和HFSS软件仿真计算出了等离子体的等效相对介电常数，并研究了压强对介电特性的影响。由仿真结果可知：氢气和氢气等离子体的相对介电常数有明显的不同，微波氢气等离子体的等效相对介电常数小于1。一定的压强范围内，微波氢气等离子体的等效相对介电常数随着等离子体压强的变化而变化。
　　 论文第六章首次发现了微波等离子体条件下甲烷偶联反应中CH4/H2比例不一定遵守国际上已经报导的比例关系。在大量的微波化学反应文章报导中，氢气的添加量多于甲烷反应气体的量，生成的C2烃较多且积碳较少；而在我们的微波化学实验中，共同发现了甲烷气体的量远大于氢气的添加量时，甲烷转化率和C2烃收率较高。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1微波等离子体条件下甲烷偶联反应的概述

1.1等离子体条件下的甲烷偶联反应

1.2微波等离子体条件下的甲烷偶联反应

1.3小结

2微波等离子体条件下甲烷偶联反应的特性

3本文的研究内容

4本文的创新工作

参考文献

第二章等离子体和电磁波在等离子体中的传播

1等离子体理论

1.1等离子体的性质

1.2等离子体判据

2等离子体物理参数

2.1等离子体频率

2.2电子碰撞频率

2.3等离子体的电子温度

2.4等离子体介电常数

3电磁波在完全填充等离子体圆形槽波导中的色散特性

3.1电磁波在等离子体中传播的基本特性

3.2电磁波在等离子体中传播的基本理论

3.3填充等离子体圆形槽波导的分析

4小结

参考文献

第三章微波等离子体条件的建立

1微波放电机理

1.1微波激发等离子体的原理

1.2微波对等离子体的加热作用

2矩形波导谐振腔微波化学反应系统的建立

2.1矩形波导微波化学反应系统的组成

2.2大功率可变微波衰减器

2.3矩形波导谐振腔微波化学反应器的优化设计

3小结

参考文献

第四章微波等离子体条件下，甲烷偶联反应中反应温度低于常规的热力学反应温度

1实验

1.1实验装置

1.2等离子体空间温度Tg

1.3反应压强的测量

1.4吸收功率的测量

2各种物理参数对甲烷偶联反应的影响

2.1反应压强、吸收功率和微波等离子体空间温度Tg对反应结果的影响

2.2微波场强对反应结果的影响

3微波等离子体条件下，甲烷偶联反应温度低于常规热力学温度

3.1甲烷转化成乙炔和碳反应的热力学分析

3.2微波等离子体条件下，甲烷偶联反应中反应温度规的热力学反应温度分析

4小结

参考文献

第五章微波等离子体条件下，甲烷偶联反应中微波化学反应器谐振频率的变化

1微波化学反应器谐振频率的变化

2等离子体介电常数的计算

2.1实验

2.2计算与讨论

2.3不同压强下氢气等离子体的等效相对介电常数

3测量等离子体等效相对介电常数新方法的正确性验证

3.1聚四氟乙烯的相对介电常数

3.2用朗谬尔探针方法测量等离子体的等效介电常数

4小结

参考文献

第六章微波等离子体条件下，甲烷偶联反应中CH4/H2比例的研究

1多模谐振腔微波化学反应器中CH4/H2摩尔比例

2矩形波导谐振腔微波化学反应器中CH4/H2摩尔比例

3圆形槽波导谐振腔微波化学反应器中CH4／H2摩尔比例

4小结

参考文献

第七章全文总结

致谢

在学习阶段已发表的论文和已投出的论文