TiO2光催化性能改进的第一性原理研究

摘要

当代能源和生态环境问题严重制约着社会经济的可持续性发展，因此如何去治理环境污染并寻找新的可再生能源引起了研究者的广泛关注。其中，太阳光作为一种可再生能源，不仅可以借助半导体进行光催化分解水制氢，为我们提供无污染的氢能；而且还可以利用光催化作用对有机污染物进行分解，为我们解决生态环境问题。 利用太阳能获取清洁能源以及治理环境污染的过程中，主要使用了半导体的光催化技术，其中，科技工作者研究最多的半导体光催化材料之一是二氧化钛TiO2。TiO2具有价格低廉、在溶液里化学性能稳定、光催化性能好等特点，但是，TiO2的带隙比较宽，只能对紫外光的波段有响应，极大地降低了对太阳能的利用率。为了改进TiO2光催化性能，本论文采用第一性原理方法系统研究不同卤族元素吸附于金红石相TiO2(110)表面对其光催化性能的影响；通过能带对齐方法解释锐钛矿和金红石两种构相组成的Ti02复合结构的优良光催化性能。本论文的主要内容如下： 第一章介绍研究背景。首先简单介绍TiO2的晶体和能带结构及其光催化原理，然后概述TiO2在水分解、环境污染治理、防雾等领域的应用，最后介绍了金属、非金属、无机物修饰等几种常见的修饰TiO2表面的方法，其中无机物修饰是本论文所使用的一种修饰方法。 第二章介绍本论文的理论背景和方法。首先概述密度泛函理论DFT和DFT+U，然后介绍我们使用的计算软件VASP软件包及其优点。 第三章研究卤化对金红石相T102(110)表面光催化性能的影响。首先从能量的角度研究了各卤素修饰TiO2时的稳定性，然后通过比较各吸附情况的态密度以及能带位置，分析出F-TiO2光催化性能与溶液pH值的关系，给出了使F-TiO2光催化效果最佳的条件和方法，最后指出Br/I-TiO2结构存在的不稳定性以及带尾出现时所产生的较好光催化效果。 第四章研究锐钛矿和金红石相组成的TiO2复合结构的光催化性能。理论计算的结果指出两固体之间的能带位置依赖于它们的间距d。当d小于5(A)时，形成耦合式的能带对齐。若光照，则光生电子聚集在锐钛矿的导带上，光生空穴聚集于金红石的价带上，正是由于光生电子空穴对的有效空间分离与迁移，TiO2复合相的光催化效率得以提高。当d大于5(A)时，得出TiO2两相带边位置与EIA方法测量的一致，不利于光催化的进行。 第五章对本论文进行了简单总结，以及对下一步工作的展望。

目录

第一个书签之前