功能化的碳纳米管修饰电极在电化学传感器和生物传感器中的应用研究

摘要

本论文主要研究了功能化碳纳米管修饰电极的制备、表征及在电化学传感器与生物传感器中的应用。采用非共价键功能化的方法制备了1,10-菲罗啉-5,6-二酮／碳纳米管复合材料,并且用X射线光电子能谱仪和傅里叶红外光谱仪进行了表征。主要包括两部分内容:1,10-菲罗啉-5,6-二酮／碳纳米管复合材料修饰电极在抗坏血酸传感器的和对NADH的电催化及在乙醇传感器中的应用。具体的研究工作主要集中在以下几部分:
　　 (1)通过自发吸附的方式将1,10-菲罗啉-5,6-二酮稳定地组装到碳纳米管修饰玻碳电极表面,制备了1,10-菲罗啉-5,6-二酮／碳纳米管纳米复合膜修饰电极。研究了-pH对PD分子的影响,以及PD／CNT／GCE与PD／GCE的电子转移动力学行为。比较了碳纳米管和1,10-菲罗啉-5,6-二酮／玻碳电极对抗坏血酸的催化得出1,10-菲罗啉-5,6-二酮／碳纳米管膜修饰电极对抗坏血酸的催化还原具有很高的活性,在-0.1V电位下,灵敏度为2.08μA／mM,同时具有线性范围宽(2μM～3 mM),检出限低(仅0.8μM),响应速度快(3 s),稳定性好等优点。
　　 (2)研究了1,10-菲罗啉-5,6-二酮／碳纳米管纳米复合膜修饰电极对NADH的催化氧化,通过循环伏安法低扫速测定低浓度NADH,研究了1,10-菲罗啉-5,6-二酮与NADH之间的催化反应速率常数(kh)。计算得kh为7.26x103M-1s-1,此值很好地说明了1,10-菲罗啉-5,6-二酮对NADH较高的催化活性。在此基础上,我们用戊二醛交联的方法将乙醇脱氢酶固定在了电极表面来制备乙醇传感器。实验结果证明,此酶电极对乙醇有良好的催化效果,在0.0 V的条件下,成功地消除了多巴胺、尿酸及对乙酰氨基苯酚对测定的干扰。该乙醇生物传感器具有对乙醇的测定响应速度快(14 s)、线性范围宽(50μM～7 mM)、灵敏度高(10.85nA／mM),且检出限低(30.4μM)等优点。

目录

文摘

英文文摘

第一章 文献综述

1.1 电化学传感器概述

1.2 电化学生物传感器概述

1.2.1 电化学生物传感器的分类

1.3 电化学生物传感器的应用

1.3.1 医学上的应用

1.3.2 环境监测上的应用

1.3.3 食品安全上的应用

1.4 碳纳米管

1.4.1 碳纳米管的分类

1.5 碳纳米管的修饰

1.5.1 羧基化及其衍生反应

1.5.2 环加成反应

1.5.3 原子转移自由基聚合反应

1.5.4 氟化及氟化衍生反应

1.5.5 烷基化反应

1.5.6 氨基化反应

1.5.7 微波辐照碳纳米管修饰

1.6 碳纳米管的修饰酶传感器

1.6.1 吸附型碳纳米管修饰酶传感器

1.6.2 糊类碳纳米管修饰酶传感器

1.6.3 阵列型碳纳米管修饰酶传感器

1.6.4 共价键合型碳纳米管修饰酶传感器

1.6.5 碳纳米管DNA生物传感器

1.7 本工作的意义

参考文献

第二章 碳纳米管负载菲罗啉醌电极的研究及其在抗坏血酸传感器中的应用

2.1 前言

2.2 实验部分

2.2.1 试剂与仪器

2.2.2 电极的制备

2.2.3 PD的结构

2.3 结果与讨论

2.3.1 电极表征

2.3.2 PD/CNT/GC电极的电化学性质

2.3.3 PD/CNT/GCE的动力学行为

2.3.4 PD/CNT/GCE的催化反应动力学研究

2.3.5 PD/CNT/GCE、PD/GCE和CNT/GCE对AA的催化性能比较

2.3.6 PD/CNT/GCE同时测定AA,DA,UA

2.3.7 PD/CNT/GCE测定AA

结论

参考文献

第三章 碳纳米管负载菲罗啉醌电极对NADH的催化研究及其在乙醇传感器中的应用

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 试剂与仪器

3.2.2 电极的制备

3.3 结果与讨论

3.3.1 PD/CNT/GCE的电化学行为

3.3.2 PD/CNT/GCE和PD/GCE对NADH的催化性能比较

3.3.3 PD/CNT/GCE催化反应动力学研究

3.3.4 PD/CNT/GCE催化NADH干扰探究

3.3.5 PD/CNT/GCE与PD/GCE计时电流测定NADH比较

3.3.6 PD/CNT/GCE制备乙醇传感器

3.3.7 ADH/PD/CNT/GCE乙醇传感器的稳定性研究

结论

参考文献

致谢

在学期间公开发表论文及著作情况