FeCoBa氧化物纳米晶芬顿催化剂的制备及性能研究

摘要

Fenton氧化法已经广泛应用于废水处理方面，但是均相Fenton体系在现实生活中的应用却存在pH适用范围窄，反应体系中溶出铁的含量高于1mg/L等问题。
　　为了解决上述问题，本文采用高温煅烧法制备FeCoBa氧化物纳米晶催化剂，对催化剂进行表征及Fenton降解亚甲基蓝溶液。在降解实验中具有最佳降解效果的催化剂，对其进行Fenton降解条件的优化实验。
　　首先，采用高温煅烧法制备了一种新型的Fe1Co0.5Ba2.5氧化物纳米晶催化剂，并通过XRD、SEM、XPS、ICP等手段对催化剂进行表征和分析，以确定催化剂的组成、结构及催化剂表面金属价态。结果表明：Fe1Co0.5Ba2.5的元素配比为Fe：Co：Ba=1：0.5：2.5。氧化物纳米晶尺寸大约在200 nm到300 nm之间，催化剂呈片状，且厚度大约为40 nm，存在着Fe2O3，Co3O4和BaO的衍射峰。
　　其次，以亚甲基蓝为模拟废水，研究催化性能，并确定最佳降解工艺条件。研究结果表明：Fe1Co0.5Ba2.5氧化物纳米晶具有很强的催化性能且多次重复利用后依旧性能稳定且高效。通过吸附实验得出：该催化剂的吸附性能较弱，对亚甲基蓝的降解主要是通过非均相芬顿反应过程。对于10 ml1 mg/L的亚甲基蓝，最佳降解工艺条件：降解温度为55℃，初始pH值11.00，H2O2的投加量0.6 mL，催化剂的投加量0.0120 g，反应20 min亚甲基蓝的降解率能够到达90％以上，降解反应后亚甲基蓝溶液中溶出铁的量为0.12 mg/L。催化剂在反复使用6次之后对亚甲基蓝的降解率仍然可以保持在90%以上，且反应速率较快。
　　最后，对降解过程进行动力学拟合。结果表明：该降解过程遵循一级动力学过程。在最佳的反应温度下（55℃）的动力学方程为lnC=-1.49t。活化能为Ea=54.1 KJ/mol。以温度为变量，反应动力学方程为lnC(MB)=-kt=-3.95×107exp(-5606.7/T)t，对降解过程的机理进行了探讨，认为在酸性条件下，以羟基自由基机理为主。在碱性条件下，以高价铁机理为主。
　　总之，本文所制备的FeCoBa氧化物纳米晶芬顿催化剂具有较为宽泛的pH适用范围。在pH值3.01到11.03之间时，催化剂不仅具有较快的催化速率且催化降解率较高。反应中无需外加输入紫外光、震荡、超声、电能等即可对亚甲基蓝拥有较高的降解率。此外，催化剂自身性能稳定，又由于自身具有磁性，故易于回收，可多次重复利用。FeCoBa氧化物纳米晶凭借以上的诸多优点，在水处理领域有广阔的实际应用前景。

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第1章 绪 论

1.1 研究背景及研究意义

1.2 芬顿氧化技术

1.3 芬顿试剂的反应机理

1.4 Fenton反应的影响因素

1.5 Fenton氧化法在水处理领域的应用

1.6 催化剂中元素的选择

1.7 本文的研究内容

第2章 实验材料及方法

2.1 实验药品与仪器

2.2 分析表征方法

2.3 FeCoBa氧化物纳米晶芬顿降解亚甲基蓝实验

2.4 FeCoBa氧化物纳米晶催化剂的回收利用实验

第3章 催化剂的制备与表征

3.1 FeCoBa氧化物纳米晶催化剂的制备

3.2 催化剂的表征

3.3 本章小结

第4章 FeCoBa氧化物纳米晶Fenton降解亚甲基蓝的研究

4.1 反应条件对催化剂Fenton降解亚甲基蓝的影响

4.2 不同元素比例的FeCoBa氧化物纳米晶降解亚甲基蓝

4.3 降解亚甲基蓝实验条件的优化

4.4 催化剂的回收利用

4.5 反应体系中的溶出铁

4.6 本章小结

第5章 FeCoBa氧化物纳米晶Fenton降解亚甲基蓝反应机理探究

5.1 反应体系的动力学研究

5.2 反应机理的探究

5.3 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士期间发表的学位论文及其它成果

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