Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ(Ln=La, Pr, Nd, Sm) 阴极材料的结构与性能

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铁铬基钙钛矿结构复合氧化物La0.3Sr0.7Fe1-xCrxO3-δ（x=0.1-0.3）体系兼具高的氧化还原稳定性和优良的对氧还原催化活性，是一种新型的电子-离子混合导电型材料，有希望用于中温SOFC的阴极。本论文探索Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ（Ln=La, Pr, Nd, Sm）体系粉体的化学法合成新工艺，研究该体系的结构、导电性能、热膨胀性能和阴极电化学性能，分析其晶体结构和各项性能随 A位稀土离子种类变化的规律，在此基础上探讨该体系各项性能与结构的相关性，确定具有最佳综合性能的材料组成。本论文的研究目的在于为铁铬基钙钛矿结构复合氧化物阴极材料的进一步发展提供理论和实验依据。采用氨基多羧酸配合物法合成了 Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ体系粉体，探讨了合成工艺条件对合成粉体的物相纯度和颗粒形态的影响。确定了合适的合成工艺条件是：二乙三胺五乙酸（H5DTPA）与金属离子的摩尔比为1.1:2、固态前驱体在1200℃下保温2 h。合成出Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ体系粉体具有单一钙钛矿相，颗粒较为细小和均匀。研究了 Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ体系的晶体结构和非化学计量氧含量。研究结果表明，Ln=La的样品为菱方结构（空间群R-3c），Ln=Pr、Nd和Sm的样品为正交结构（空间群Pnma）。随着A位稀土离子半径的减小，该体系钙钛矿结构（ABO3）的晶体结构对称性降低，晶胞参数和赝立方参数减小，B-O-B键角减小，A-O键和B-O键键长减小，非化学计量氧含量的变化不明显。研究了 Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ体系陶瓷样品的导电性能和热膨胀性能。研究结果表明，随着 A位稀土离子半径的减小，该体系陶瓷样品的导电性能下降，平均热膨胀系数减小。探讨了该体系陶瓷导电性能和热膨胀性能与晶体结构变化的相关性，发现该体系陶瓷样品导电性能和热膨胀性能的变化与晶体结构的变化具有内在关联。考察了 Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ与 Ce0.8Sm0.2O1.9的高温化学相容性，证实了Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ与 Ce0.8Sm0.2O1.9具有良好的高温化学相容性。制备了Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ/Ce0.8Sm0.2O1.9/Pt三电极结构的半电池，研究Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ多孔阴极的电化学阻抗谱和阴极极化曲线，分析了其电化学性能随组成的变化规律。研究结果表明，Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ体系多孔电极的阻抗响应来源于电极表面的电子转移过程和氧分子的吸附-解离过程，氧分子在电极表面的吸附-解离过程对总的电极极化产生较大的贡献。该体系电极的电化学性能随着稀土离子半径的减小而趋于下降,这主要可归于其导电性能的降低。对Ln0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ（Ln=La, Pr, Nd, Sm）体系的导电性能、热膨胀性能和阴极电化学性能进行了综合评价，确定Sm0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ为综合性能最优的材料组成，具有用作 IT-SOFC阴极的潜力。在600-800℃的温度范围内， Sm0.3Sr0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ的最大电导率为～40 S·cm-1；在40-1000℃的温度范围内，其平均热膨胀系数为~14×10-6 K-1；在800℃和空气条件下，其阴极极化电阻为0.17Ω·cm2，在平衡状态下的交换电流密度为289 mA·cm-2，在200 mA·cm-2下的阴极过电势为25 mV。

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作者
刘会栋;
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作者单位

武汉理工大学;

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授予单位武汉理工大学;
学科材料科学与工程
授予学位硕士
导师姓名徐庆;
年度 2017
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类
关键词
阴极材料;

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