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褐煤CO2气化过程中反应特性及颗粒结构演化研究

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1 绪 论

1.1 引言

1.2 褐煤气化技术发展简介

1.3 褐煤气化的影响因素

1.4 本文主要研究内容

2 褐煤热解及动力学分析

2.1 引言

2.2 实验装置与方法

2.3 褐煤热解过程表征

2.4 褐煤热解动力学分析

2.5 本章小结

3 热解过程中褐煤颗粒物理化学结构演化及析出气体特性

3.1 引言

3.2 煤焦制备及结构表征

3.3 煤焦颗粒化学组成变化

3.4 煤焦颗粒物理特性变化

3.5 煤焦颗粒表面SEM分析

3.6 气体释放特性分析

3.7 本章小结

4 褐煤焦气化过程特性研究

4.1 引言

4.2 实验装置与方法

4.3 气化过程中气体产物的释放特性

4.4 本章小结

5 全文总结与建议

5.1 全文总结

5.2 进一步工作及建议

致谢

参考文献

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摘要

煤炭是目前地球上储藏量最为丰富的化石能源之一,褐煤地质储量约占煤炭总储量40%,随着化石能源的日益紧缺和环境污染的日趋严重,褐煤的资源化利用引起了全世界的广泛关注。褐煤作为我国主要的煤炭储备,其洁净高效转化技术的研究和开发对于建立可持续发展的能源系统,促进社会经济的发展具有重大意义。近年来,人们发现以焦炭为原料和CO2为气化介质的气化过程可以得到高浓度的CO。因此,开展褐煤CO2气化特性研究具有重要现实意义。
  煤的气化过程十分复杂,包括煤的热解和气化两部分。热解是煤气化转化的根本,煤的气化反应性很大程度上取决于煤的热解过程。因此,本文首先采用TG/DTG热重分析技术对褐煤热解特性进行研究,分析了褐煤热解过程中各阶段特性,获得了褐煤在挥发分析出阶段的特征参数,选取了合适的褐煤热解动力学模型对褐煤热解过程进行表征并定量描述了升温速率对褐煤热解过程的影响。
  其次,采用固定管式炉反应器与Gasboard-3100煤气分析仪联用技术开展了褐煤固定床热解的实验研究,利用元素分析、BET、SEM等方法研究了褐煤热解过程中焦颗粒结构的演化规律。结果表明,随着热解温度的升高,H/C原子比、O/C原子比减少,褐煤焦变得更具芳香性和碳质化,热解过程中褐煤的比表面积变化规律相似,快、慢速热解条件下,比表面积都随着升温速率的增大而增大。
  最后,在固定管式炉反应器上开展了褐煤焦与CO2气化实验研究,选择不同特性褐煤焦在不同温度下开展CO2气化实验研究,实时在线分析了气体产物的释放特性,结果表明,随着气化温度的升高,气体产物中CO的释放速率明显增大,慢焦CO释放总量高于快焦释放总量,各种煤焦气化反应CO释放的平均速率与温度成正比。

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