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中温固体氧化物燃料电池电堆的结构设计和性能研究

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1 绪论

1.1固体氧化物燃料电池原理

1.2 SOFC材料的要求

1.3电池和电堆设计

1.4性能表征方法

1.5失效分析

1.6数值模拟

1.7论文研究意义,内容和目标

2 外流腔电堆设计及其相关组件

2.1电堆结构

2.2阴极集流器设计和连接体制造

2.3 5-单电池电堆流场

2.4 kW级电堆的气流腔流场设计和优化

2.5密封材料设计

2.6 SOFC电堆组装工艺

2.7电堆测试方法

3 单电池电堆性能评估

3.1单电池的制备

3.2加载压力对可靠性的影响

3.3气流温度校验

3.4密封材料在单电池测试中的应用

3.5单电池电性能

3.6本章小结

4 电堆性能测试与分析

4.1短堆性能评估

4.2 kW级电堆性能评估

4.3本章小结

5 电堆衰减测试及其机制分析

5.1单电池电堆衰减率和热循环测试

5.2 kW级电堆衰减测试

5.3本章小结

6 全文总结

6.1主要结论

6.2论文创新点

6.3工作展望

致谢

参考文献

附录I 攻读博士学位期间发表的论文及申请的专利

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摘要

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种可以直接将燃料的化学能转化为电能的电化学发电装置。由于具有高效率低污染的优点,SOFC发电技术的实用化一直是研究热点。大面积电池的高功率稳定输出,以及电池串联成堆技术是实用化的关键。现有的SOFC电堆技术存在结构复杂、成本高昂等缺点,制约了其商业化应用。阳极支撑型平板式SOFC外流腔电堆通过简化连接体结构,使用独立的气流分配歧路等方法,可以达到降低电堆密封面总长度,提高电堆可靠性以及降低制造成本的目的,是一种极具潜力的新型电堆设计。
  本研究设计和优化了单电池电堆和外流腔型电堆,开发了性能优良的阴极集流器和连接体制造技术,并对单电池电堆和外流腔型电堆的流场进行了模拟,并通过实验验证了气流在不同结构的kW级电堆气流腔中的分布状态,优选出了能将气体均匀分配给各层电池的气流腔流场设计。研究开发了电堆密封材料和相关电堆组件,优化了外流腔电堆的组装工艺和测试流程。上述研究表明:
  通过精密流延法-丝网印刷-共烧结的单电池成型工艺,制备了尺寸分别为100×100mm2,150×150mm2具有超薄致密的电解质和多孔电极的单电池。通过优化单电池电堆的组装工艺和测试方法使大面积单电池的性能大幅提高,开路电压(OCV)高于1.15V,750℃测试单电池电堆功率密度为729mW/cm2。流场模拟结果表明单电池电堆的气体分布总体均匀,而电池的局部性能测试表明电池输出的工作电压随燃料气体流向呈梯度分布。
  依据流体动力学对不同规模电堆的流场分布进行了计算,为电堆中金属连接体组件的形状设计,电堆供气方式和密封方式提供了指导。通过引入优化后的密封和金属连接体以及阴极接触材料,组装和测试了不同规模的外流腔SOFC电堆。以反应区面积为81cm2的单电池组装电堆,5-单电池电堆,10-单电池电堆和24-单电池电堆的输出功率分别为192W,419W和高于1000W。分析结果表明,电堆中相邻组件的接触和密封是影响电堆性能的关键因素。
  在单电池和电堆的寿命评估和热循环测试中,SOFC单电池在长达数百小时的测试中,表现出长寿命和抗衰减的特性,经历了6次热循环后单电池电堆的性能无明显衰减。5-单电池电堆运行超过150小时和耐受5次热循环后性能出现一定程度的衰减,但仍能够稳定输出电能。kW级电堆在稳定运行100小时后经历7次热循环仍未发生失效。通过对电堆衰减机制的分析,发现电堆的密封部分失效,金属连接体氧化,阴极接触材料微观结构不稳定是电堆性能衰减的主要原因。

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