基于钙基载氧体的气体燃料化学链燃烧实验研究

摘要

以煤炭、石油、天然气等为主的化石燃料使用过程中排放的CO2对地球环境和气候产生了极强的负面影响,是导致全球气候变暖主要原因。化学链燃烧技术由于其能实现能量的梯级利用,提高系统的热效率,根除热力型NOX的产生以及其特有的CO2内分离特性等特点引起了全世界范围内的广泛关注。而CaSO4因其具有载氧能力强、价格便宜、环境友好性等优点,被视为有巨大应用潜能的备选载氧体。本文对CaSO4载氧体在化学链燃烧技术中的应用进行了模拟和实验研究。
　　对CaSO4载氧体与煤气化合成气的化学链燃烧过程进行了热力学模拟和计算。结果表明:燃料反应器温度为915℃,过量载氧体系数为1,大气压力条件下,既可以获得较理想的燃料转化率,同时又可以降低硫的释放。空气反应器中也应通入足量的空气来抑制SO2的释放和CaO的形成。
　　在固定床上,以CO为还原气体，研究在CaO作为脱硫吸附剂的条件下，还原气氛和温度对钙基化学链燃烧反应产物SO2、COS释放规律的影响。在高CO2浓度(CO/CO2/N2=1/89/10)条件下,随着温度的升高，SO2的浓度随之升高，COS的浓度随之降低。在较低CO2浓度(CO/CO2/N2=50/40/10)条件下,随着温度的升高，SO2的浓度随之升高，COS的浓度也随之升高。相同温度条件下，随着还原气氛中CO/CO2的升高，SO2的释放随之降低，而COS的释放随之升高。温度越高,CO还原CaSO4反应越容易产生CaO和SO2，导致载氧体失活。在927℃条件下,所制备颗粒中的CaO对反应起到了良好的固硫效果。
　　在固定床上,以CH4为还原气体，研究在CaO作为脱硫吸附剂的条件下，温度对钙基化学链燃烧反应SO2、COS、H2S的释放规律的影响。实验结果表明H2S、COS、SO2等硫组分气体的释放量均随着温度升高而升高。在816℃-927℃之间应存在一个合适的温度,使得反应既能获得一个较高的转化率,也能够有效地抑制硫污染物的释放。

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1 绪论

1.1 课题研究背景

1.2 化学链燃烧技术概述

1.3 本文研究内容

2 煤基合成气的钙基化学链燃烧模拟研究

2.1 引言

2.2 模拟气氛和计算方法

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

3 CO/CO2气氛下钙基载氧体化学链实验研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

4 CH4/CO2气氛下钙基载氧体化学链实验研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

5 全文总结与展望

5.1 全文总结

5.2 下一步工作展望

致谢

参考文献

附录 攻读硕士学位期间发表论文