碳氢燃料固体氧化物燃料电池阳极制备及电化学性能研究

摘要

固体氧化物燃料电池（SOFC）使用H2为燃料最为理想，然而较高的生产和储运成本限制了其大规模的应用；与之相比，碳氢燃料价格低廉，便于大规模推广，但传统的镍基金属陶瓷阳极在使用碳氢燃料时会产生严重积碳，导致电池性能衰减。为解决这一问题，本论文分别制备了低Ni含量Ni1-xFexO1+δ-SSZ复合材料阳极和全陶瓷La0.6Sr0.4Cr1-xFexO3-δ阳极并进行相关研究。
　　首先，本论文采用自燃烧法合成了不同Ni含量的Ni1-xFexO1+δ粉体，研究表明当Fe掺杂量x不超过0.5时，Ni1-xFexO1+δ还原产物仍能保持立方相Ni-Fe合金。分别以H2、CH4和CO为燃料测定了不同Ni1-xFexO1+δ-SSZ阳极SOFC单电池的性能，结果表明随Fe掺杂量x的增加，电池放电性能出现下降，但以Ni0.75Fe0.25O1+δ-SSZ为阳极的SOFC单电池使用CH4和CO为燃料时能够稳定工作10h。对阳极积碳的研究表明电池长期稳定性与阳极积碳石墨化程度的变化有关。为进一步优化电池性能，采用浸渍法制备了Ni0.75Fe0.25O1+δ-SSZ-CeO2复合阳极，确定CeO2的最佳浸渍量为20wt％，电池在800℃下最大放电功率分别可达235.46（CH4）和323.71mW·cm-2（CO）。
　　其次，本论文采用高温固相法制备了La0.6Sr0.4Cr1-xFexO3-δ（LSCrFe）系列全陶瓷阳极材料，研究表明当掺杂量x为0.2~0.4时，LSCrFe在高温还原气氛中稳定性良好。当掺杂量x=0.4时LSCrFe电导率最大，800℃下氢气中达到1.49S·cm-1；当掺杂量x=0.4时极化电阻最小，为1.358Ω·cm2，以其为阳极制成SOFC单电池，采用氢气为燃料时850℃下最大放电功率为122.65mW·cm-2，而以CH4和CO为燃料时性能较差。为进一步优化阳极性能，采用机械混合法制备LSCrFe-SDC阳极，研究发现，当复合阳极中SDC含量为30wt%时极化电阻最小，为0.759Ω·cm2；电池以H2、CH4和CO为燃料最大放电功率分别为151.24（850℃），90.93（950℃）和132.05mW·cm-2（850℃）；研究中还探索了浸渍法制备LSCrFe-SDC浸渍复合阳极，确定SDC的最佳浸渍量为10wt%，使用H2、CH4和CO为燃料时SOFC的最大放电功率分别为251.35（850℃）、158.37（950℃）和223.33mW·cm-2（850℃），并且阳极表面未发生明显积碳现象。

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第1章 绪论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2 固体氧化物燃料电池概述

1.3 碳氢燃料SOFC

1.4 碳氢燃料SOFC阳极材料研究进展

1.5 本文主要研究内容

第2章 实验材料与测试方法

2.1 实验药品和实验仪器

2.2 性能表征方法

2.3 材料电化学性能表征

第3章 Ni1-xFexO1+δ阳极的制备及性能表征

3.1 Ni1-xFexO1+δ阳极粉体的制备与结构表征

3.2 Ni1-xFexO1+δ阳极粉体的电化学性能表征

3.3 阳极积碳对电池性能影响的分析

3.4 Ni0.75Fe0.25O1+δ-SSZ-CeO2复合阳极的研究

3.5 本章小结

第4章 La0.6Sr0.4Cr1-xFexO3-δ阳极的制备及性能表征

4.1 La0.6Sr0.4Cr1-xFexO3-δ阳极粉体的制备工艺研究

4.2 La0.6Sr0.4Cr1-xFexO3-δ阳极粉体的结构表征

4.3 La0.6Sr0.4Cr1-xFexO3-δ阳极的电化学性能表征

4.4 La0.6Sr0.4Cr0.6Fe0.4O3-δ-SDC复合阳极的研究

4.5 浸渍法制备La0.6Sr0.4Cr0.6Fe0.4O3-δ-SDC复合阳极的研究

4.6 La0.6Sr0.4Cr0.6Fe0.4O3-δ-SDC阳极积碳行为的研究

4.7 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

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致谢