NiFe2O4尖晶石的合成、掺杂及光催化分解亚甲基蓝性能的研究

摘要

随着纺织业工业化的日益进展，印染废水的排放与日剧增，极大地加剧了环境污染。印染废水的成分很复杂，有较高的水溶性，可生化性差，较难处理。光催化氧化法是印染废水处理方法中新颖且高效的方法。尖晶石型铁氧体由于具有很好的光催化活性及可磁回收再利用而备受关注。但是在实际应用中，制备出在可见光下具有高催化活性的铁氧体是必要的。本文通过溶胶-凝胶法和固相原位生长法分别制备了NiFe2O4和NiFe2O4/NiO，并对NiFe2O4进行掺杂改性。研究了铁氧体的结构、形貌、磁性和可见光光催化活性等性质，测试了其重复性及回收率，并对比了照射光对NiFe2O4光催化活性的影响。
　　利用溶胶-凝胶法制备了NiFe2O4。研究了不同种类分散剂石蜡、CTAB和石蜡加CTAB（石蜡+CTAB）的添加量、煅烧温度等实验条件对所制备样品的结构、形貌、磁性和可见光下降解亚甲基蓝（MB）的催化活性的影响规律和机制。分散剂石蜡和CTAB的添加都能使NiFe2O4的饱和磁化强度和可见光光催化活性比不添加的样品显著提高。通过对比分析确定添加石蜡+CTAB,600℃,5 h条件下合成得到的NiFe2O4具有最好的光催化降解活性和磁回收性能，其饱和磁化强度(Ms)为44.7 emu/g，在可见光下对低浓度MB溶液的纯降解率（去除吸附、自分解等因素）可达89％以上。
　　以硝酸钕和碳酸铵为原料对在最佳条件下制备的NiFe2O4进行钕和氮掺杂。结果发现，掺钕后所有铁氧体Ni1-xNdxFe2O4（x=0.05,0.10,0.15,0.20,0.25,0.30）较掺杂前结晶度及可见光光催化活性都降低；在不同温度下掺氮的NiFe2O4中，在700℃下掺氮的NiFe2O4在可见光下的催化活性最高，对5~70 mg/L的MB溶液纯降解率都在80%以上，可以有效使用两次且回收率都在90%以上。
　　以沉淀法制备的片状NiO为原料采用固相原位生长法制备NiFe2O4，通过热重分析讨论了其反应过程。研究了合成温度及NiO的添加量对NiFe2O4结构和性能的影响。发现700℃和NiO的添加量较理论值（反应物摩尔比Ni2+:Fe3+=1:2）过量5%时制备的样品光催化性能最优。在该条件下制备的NiFe2O4/NiO在可见光下对对5~50 mg/L的MB溶液纯降解率可达90%以上，而且可以通过磁回收分离后再循环有效使用4次。对比市售Ni2O3和自制NiO片为原料在最佳条件下合成的NiFe2O4/NiO的性能，结果表明以自制NiO为原料制备铁氧体的结晶度和饱和磁化强度都好于以市售Ni2O3为原料制备的铁氧体。在可见光下降解30 mg/L亚甲基蓝溶液的实验中，以自制NiO为原料制备铁氧体的纯降解率为85.9%，较以市售Ni2O3为原料制备铁氧体的59.5%高出26.4%。

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第1章 绪论

1.1 铁氧体的简述

1.2 尖晶石型铁氧体的应用

1.3 尖晶石复合物的研究

1.4 掺杂对尖晶石的影响

1.5 尖晶石催化剂的光催化氧化机理

1.6 课题研究意义和主要研究内容

第2章 实验方法及表征手段

2.1 实验试剂

2.2 实验仪器

2.3 溶胶-凝胶法合成尖晶石型NiFe2O4

2.4 尖晶石型NiFe2O4的掺杂

2.5 固相原位生长法合成NiFe2O4/NiO

2.6 尖晶石型NiFe2O4光催化性能的测试

2.7 样品的表征方法

2.8 本章小结

第3章 以石蜡和CTAB为分散剂制备尖晶石型NiFe2O4

3.1 以石蜡为分散剂制备NiFe2O4及对其性质研究

3.2 以CTAB为分散剂制备NiFe2O4及对其性质研究

3.3以石蜡+CTAB为分散剂制备NiFe2O4及对其性质研究

3.4 对比三组实验中催化活性最高的NiFe2O4

3.5 CFN600的红外分析

3.6 本章小结

第4章 稀土及氮掺杂NiFe2O4的制备及光催化性能的研究

4.1 钕掺杂尖晶石型NiFe2O4的制备及对其性质研究

4.2 氮掺杂尖晶石型NiFe2O4的制备及对其性质研究

4.3 本章小结

第5章 NiFe2O4/NiO的制备及光催化性能的研究

5.1 沉淀法制备片状NiO

5.2 固相原位生长法制备NiFe2O4/NiO

5.5 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果

致谢