催化裂解聚丙烯合成石墨烯基碳纳米杂化材料的研究

摘要

纳米材料的性能取决于其本身的结构与形态，由于结构和形态的多样性，碳纳米材料在储能、催化、传感器以及电子学、光学等领域都展现出巨大的应用潜能。氧化石墨烯(GO)作为石墨烯衍生物，表面存在大量羟基、羧基、环氧基等含氧官能团，具有很好的亲水性和化学活性。重要的是GO常作为支撑材料，通过氢键作用与多种金属、无机非金属纳米粒子相互作用构筑碳纳米杂化材料。本论文利用GO负载催化剂粒子，通过原位催化裂解聚丙烯(PP)的方法制备三维石墨烯基碳纳米杂化材料。通过改变GO负载催化剂的差异，调控碳纳米杂化材料的结构和性能。具体成果如下:
　　1.通过GO负载Ni(OH)2制备石墨烯负载碳纳米球杂化材料。首先制备三维GO负载体，然后将硝酸镍(NiNO3)沉淀在GO片层，制备出GO/Ni(OH)2。将GO/Ni(OH)2熔融共混到PP中，在氩气(Ar)保护下裂解碳化共混物得到石墨烯基碳纳米球结构的杂化材料。对其形貌结构进行表征可知:利用PP原位碳化可成功制备出石墨烯负载碳纳米球杂化材料，石墨烯片层完整，片层上生长碳球结构，直径在50-200nm之间。
　　2.以GO为模板分别负载氢氧化镍(Ni(OH)2)和氢氧化钴(Co(OH)2)纳米粒子制备GO/Ni(OH)2和GO/Co(OH)2。并熔融共混到PP中，利用PP原位碳化方法成功制备出两种石墨烯负载核壳或纤维碳纳米杂化材料。对合成的两种纳米杂化材料的形貌结构和物理性质进行表征，结果表明:利用Ni(OH)2制备的石墨烯基碳核壳纳米杂化材料中石墨烯片层完好，镍粒子直径为5-10nm，外层包覆着核壳状碳结构;利用Co(OH)2制备的石墨烯基碳纤维纳米杂化材料中，石墨烯表面生长着短碳纳米纤维结构，纤维直径在10-25nm之间，长度在300nm之内。
　　3.将乙酸钴和乙酸镍按比例加入GO水溶液中，利用聚醚胺400(D-400)将二者还原为氢氧化物并自组装负载在GO表面，制备出GO负载Co-Ni催化剂(GO/Ni-Co)。将GO/Ni-Co熔融共混到PP中，在Ar保护下裂解碳化共混物，得到石墨烯基碳纳米管结构的杂化材料。对其形貌结构进行表征，结果表明:利用该方法可成功制备三维石墨烯基碳纳米管杂化材料(RGO/C@Ni-Co)，石墨烯片层上聚集生长大量的碳纳米管，直径30nm左右，长度在100-500nm之间。将所制备的RGO/C@Ni-Co应用于超级电容器，在扫描速率为2mV/s时，最大比电容达到595F/g，并且具有良好的循环稳定性。

目录

摘要

1 绪论

1．1 石墨烯简述

1．1．1 石墨烯的性质

1．1．2 三维石墨烯结构

1．2 氧化石墨烯

1．2．1 氧化石墨烯的制备方法

1．2．2 氧化石墨烯催化剂载体的应用

1．3 石墨烯杂化材料的研究现状

1．3．1 石墨烯与聚合物杂化

1．3．2 石墨烯和无机材料杂化

1．4 石墨烯与超级电容器

1．5 聚丙烯的回收利用

1．6 本课题的研究意义及研究内容

1．6．1 课题的研究意义

1．6．2 课题的研究内容

2 热解聚丙烯制备三维石墨烯基碳纳米球杂化材料

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验药品

2．2．2 实验仪器

2．2．3 实验过程

2．3 结果与讨论

2．3．1 GO的形貌表征及结果分析

2．3．2 宏观三维氧化石墨烯负载体的制备

2．3．3 GO／Ni(OH)2的表征方法及结果

2．3．4 RGO／C@Ni的结构表征及分析

2．4 本章小结

3 原位碳化聚丙烯合成石墨烯基核壳或纤维碳纳米杂化材料

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验药品

3．2．2 实验仪器

3．2．3 实验过程

3．3 结果与讨论

3．3．1 Ni(OH)2和Co(OH)2的制备及XRD表征

3．3．2 GO／Ni(OH)2与GO／Co(OH)2复合物的制备及表征

3．3．3 RGO／C@Ni与RGO／C@Co杂化材料的制备及表征

3．4 本章小结

4 热解聚丙烯合成石墨烯碳纳米管杂化材料及其在超级电容器方面的应用

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验药品

4．2．2 实验仪器

4．2．3 实验过程

4．3 结果与讨论

4．3．2 GO／Ni-Co的表征方法及结果

4．3．3 RGO／C@Ni-Co的结构表征及分析

4．3．4 RGO／C@Ni-Co的电化学测试

4．4 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢

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