线形和环形含氮杂环有机阳离子诱导的超分子化合物的合成、表征和性质研究

摘要

无机-有机杂化超分子化合物因具有丰富多样的结构和优良独特的性质而备受科学家的青睐，模板法是合成无机-有机杂化超分子材料的重要方法之一。通过合理设计新的模板，能够实现定向构筑具有独特结构的超分子化合物。因此寻找新的模板是研究者一直探索的方向，设计合成新型模板的工作也一直都是科学界的一项重大挑战。 本论文设计合成了两大类有机阳离子模板，一类是线形含氮杂环有机二价阳离子模板，通过和金属卤素/拟卤素化合物的自组装，成功合成了 7 个新型无机-有机杂化超分子聚合物：{(BCPYP)[Pb2I6] [DMF] [H2O]}n（1），{(BCPYB)0.5 [PbI3]}n（2），{(BCPYH)0.5[PbI3]}n（3），{(BCPYB) [Cu2I4]}n（4），{(BCPYB)0.5Cu3(SCN)4(KSCN)(H2O)}n （5)，{(BCPYH)Cu(SCN)3}（6 ）和{(BCPYH)[AgBr2]2}（7），经过 X-射线单晶衍射和对结构的解析表明这一系列化合物的阴离子部分是以零维和一维结构为主。首先，我们利用红外光谱，元素分析，以及 X-射线粉末衍射等测试方法对这些化合物进行表征，其次，通过固体紫外光谱分析，系统地研究了这些化合物的半导体带隙，结果证明它们具有潜在的半导体光催化性能。我们对化合物1-7进行了光催化性能的测试，发现这些超分子化合物可以作为潜在的催化材料，能够用于光催化降解水中的多种有机染料污染物。 第二类是咪唑环蕃含氮杂环二价有机阳离子模板，运用溶剂热法分别与不同的金属卤素/拟卤素化合物进行自组装，得到了 8 个新的超分子聚合物：{[O-IM-C](CdI4)(C2H3N)} （8)，{[O-IM-C](HgI4)(C2H3N)} （9)，{[O-IM-C]2(Pb2I8)(PbI5)}（10），[O-IM-C]2(Bi2I8)(BiI5)}（11），{[O-IM-C](Ag4Br6)}n （12），{[O-IM-C](Ag2I4)}（13）{[OM-IM-C](CdI4)[OM-IM-C]'(Cd'I'4)}（14），{[O-IM-C](CuS3C3N3)(C3H2N)}（15）。对它们进行了X-射线单晶衍射表征并对其结构进行解析。表征结果显示，化合物 8、9、14 和 15的阴离子结构类似都是单核结构，化合物13的阴离子具有双核结构，化合物10和11也具有相似阴离子结构都是多核结构，化合物12具有一维阴离子结构。并探究了化合物8-13的光催化性能，实验结果表明它们都可以作为潜在的光催化剂，能够催化降解水中的有机染料亚甲基蓝(MB)。在进行光催化实验中发现化合物11对有机染料MB具有良好的吸附性能。

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