碳球对类芬顿化学发光体系检测过氧化氢的增敏效果及机理研究

摘要

过氧化氢(Hydrogen peroxide,H2O2)是一种常见的氧化剂,因其具有氧化漂白、杀菌消毒、易分解、低残留等特点而广泛地应用在工业、环境等领域。此外,H2O2还是生物体中一种主要的活性氧,它对细胞的新陈代谢有着重要的影响。因此,快速、准确地检测H2O2的含量对环境分析、临床治疗、食品安全、制药都具有重要的意义。目前H2O2的检测方法中,电化学分析法、色谱法需要昂贵的仪器,分光光度法、滴定法的灵敏度低、选择性差,在实际应用中受到限制,而化学发光法灵敏度高、稳定性好、线性范围宽、仪器成本低。本文通过利用碳球增敏Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系的化学发光信号,建立了一种灵敏度高、选择性好、稳定性高的检测H2O2的新方法。论文的主要内容简述如下:
　　(1)研究表明,用水热法制备的以葡萄糖为碳源的碳球(CNSs)对Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系具有很强的增敏作用。推测是由于在反应过程中产生了活性中间产物(·OH和·O2-),它们与CNSs发生氧化还原反应产生激发态CNSs。当激发态CNSs返回到基态时产生化学发光。
　　(2)提出了一种简便、快速合成高化学发光强度的溴化十六烷基三甲铵-碳球（CTAB-CNSs）合成新方法,该碳球分散性好、尺寸均匀。对CTAB-CNSs参与的Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系检测H2O2的化学发光分析发现,其线性范围为5-1000μM,检测限为2.6μM(S/N=3)。且CTAB-CNSs对C1O-体系和ONOO-体系同样具有增敏作用。
　　(3)探讨并得出了CTAB-CNSs增敏Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系化学发光强度的机理:组装到CNSs表面的CTAB双分子层能形成一个独特的胶束微环境,促进活性中间产物(·OH和·O2-)进入到中心处的CNSs。并将该方法用于实际水样中H2O2的检测。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 碳球的基本概念

1．3 碳球的合成方法

1．3．1 化学气相沉积法

1．3．2 模板法

1．3．3 水热法

1．3．4 电弧放电法

1．3．5 激光刻蚀和等离子体法

1．3．6 化学反应法

1．3．7 超声喷雾热分解法

1．3．8 其他方法

1．4 碳球的应用

1．4．1 在催化领域的应用

1．4．2 在电学领域的应用

1．4．3 在吸附领域的应用

1．4．4 在其他领域的应用

1．5 H2O2的检测方法

1．5．1 电化学分析法

1．5．2 分光光度法

1．5．3 滴定法

1．5．4 色谱法

1．6 化学发光概论

1．6．1 化学发光基本概念

1．6．2 化学发光分析技术的原理及应用

1．6．3 常见的化学发光体系

1．6．4 化学发光在检测过氧化氢中的应用

1．7 本课题的提出

1．7．1 研究内容

1．7．2 研究意义

第二章 碳球对Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系增敏效果的研究

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 实验试剂

2．2．2 实验仪器

2．2．3 合成CNSs

2．2．4 化学发光信号的检测过程

2．3 结果与讨论

2．3．1 CNSs的表征

2．3．2 CNSs的荧光性能

2．3．3 CNSs合成条件的优化

2．3．4 CNSs在Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系的应用研究

2．3．5 化学发光反应的机理研究

2．4 结论

第三章 表面活性剂修饰的碳球对化学发光信号的增敏作用及应用研究

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 化学试剂

3．2．2 仪器和设备

3．2．3 碳球的合成

3．2．4 CTAB-CNSs的制备

3．2．5 化学发光信号的检测过程

3．3 结果与讨论

3．3．1 CTAB-CNSs的表征

3．3．2 CTAB-CNSs对化学发光体系增敏作用的研究

3．3．3 CTAB-CNSs在C0(Ⅱ)-H2O2-OH-体系中的应用研究

3．4 结论

第四章 CrAB-CNSs增敏机理及其在实际水样中应用的研究

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 实验药品

4．2．2 仪器和设备

4．2．3 碳球的制备

4．2．4 CTAB-CNSs的制备

4．2．5 化学发光信号的检测过程

4．2．6 样品采集和预处理

4．3 结果与讨论

4．3．1 CTAB-CNSs增敏Co(Ⅱ)-H2O2-OH-体系的机理研究

4．3．2 干扰因素

4．3．3 实际样品

4．4 结论

第五章 结论

5．1 结论

5．2 创新点

参考文献

致谢

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