乙氧酰胺苯甲酯分子印迹聚合物的制备与特性研究

摘要

乙氧酰胺苯甲酯作为一种广谱型抗球虫药物，在鸡球虫病防治方面发挥着重要的作用。不合理的使用，极易造成鸡肉组织中乙氧酰胺苯甲酯的残留超标，人体食用后直接给健康带来威胁。因此，对鸡肉中乙氧酰胺苯甲酯残留的控制及检测显得极为重要。
　　分子印迹技术是人工合成一种对目标分子具有较高的选择吸附能力的功能材料的技术，可用于物质的分离与富集。分子印迹聚合物以其独特的构效预定性、特定识别性、化学稳定性和广泛适用性，在食品检验、化学分析、药物分离和检测等方面得到了广泛的应用。
　　本文利用分子印迹技术，基于新型功能单体N,O-双异丁烯酰乙醇胺，采用悬浮聚合法和表面MIT制备ETP-MIPs，并作为吸附填料，制备出具有较高灵敏度与准确度的ETP-MISPE柱，用于鸡肉组织中ETP的分离与富集。
　　主要研究内容如下：
　　1.合成功能单体N,O-双异丁烯酰乙醇胺。
　　2.对ETP-MIPs预组装体系进行了计算机模拟与紫外光谱研究，探讨其相互作用机理和识别机制，为ETP-MIPs的制备提供理论指导。计算机模拟主要使用DFT密度泛函理论和PM3半经验法，对模板ETP，功能单体MAA、AM、NOBE，及其复合物进行构型优化、电荷分布计算和能量计算，结果表明NOBE为最合适的功能单体。差示紫外光谱研究结果表明，ETP与NOBE之间通过协同氢键作用形成配比为1:2的复合物。
　　3.基于功能单体NOBE，采用悬浮聚合法制备ETP-MIPs。ETP-NOBE的比例为1:2时制备的ETP-MIPs印迹效果最佳。根据Scatchard模型对其结合特性进行研究，存在两类结合位点，高亲和位点与低亲和位点的平衡离解常数Kd和最大表观结合量Qmax分别为Kd1=1.051μg/mL，Qmax1=0.309μg/mg；Kd2=0.220μg/mL，Qmax2=0.108μg/mg。
　　4.基于功能单体NOBE，以硅胶为载体，利用表面MIT制备ETP-MIPs。采用正交试验方法，对模板—功能单体比例、模板—交联剂比例和致孔剂种类三个因素进行考察，实验结果表明：三个影响因素主次顺序为致孔剂种类＞模板—功能单体比例＞模板—交联剂比例；当致孔剂为乙腈，ETP-NOBE-EGDMA的比例为1:2:20时，所制备的ETP-MIPs印迹效果最佳，印迹因子为2.804。根据Scatchard模型对其结合特性进行研究，发现存在两类结合位点，高亲和位点与低亲和位点的平衡离解常数Kd和最大表观结合量Qmax分别为Kd1=1.608μg/mL，Qmax1=1.101μg/mg；Kd2=0.109μg/mL，Qmax2=0.172μg/mg。
　　5.以表面ETP-MIPs为吸附填料，制备ETP-MISPE柱，优化固相萃取条件，结果表明：以2mL乙腈作为上样溶剂，2mL正己烷作为淋洗溶剂，5mL甲醇—乙酸（V:V，9:1）混合溶液作为洗脱溶剂时，MISPE柱的萃取效果优于C18-SPE柱和ETP-NISPE柱，回收率达到90.6％。用于鸡肉中ETP的检测与分析，不同加标浓度水平下，MISPE柱对ETP的回收率为88.0%～90.8%，相对标准偏差RSD均小于3%。

目录

声明

第1章 文献综述

1.1 乙氧酰胺苯甲酯概述

1.2 分子印迹技术概述

1.3 本课题研究意义

第2章 新型交联功能单体的合成

2.1 引言

2.2 合成原理

2.3 反应式

2.4 实验部分

2.5 结果与分析

第3章 分子印迹预组装体系的计算机模拟与紫外光谱研究

3.1 引言

3.2 计算机模拟

3.3 紫外光谱研究

3.4 计算机模拟结果与分析

3.5 紫外光谱研究结果与分析

3.6 本章小结

第4章 乙氧酰胺苯甲酯分子印迹聚合物微球的制备

4.1 实验材料

4.2 分子印迹聚合物的准备

4.3 MIPs的表征

4.4 结果与讨论

4.5 本章小结

第5章 乙氧酰胺苯甲酯表面分子印迹聚合物的制备

5.1 实验材料

5.2 实验步骤

5.3 ETP-MIPs制备条件的优化

5.4 ETP-MIPs的表征

5.5 结果与讨论

5.6 本章小结

第6章 乙氧酰胺苯甲酯分子印迹固相萃取性能研究

6.1 引言

6.2 实验材料

6.3 实验部分

6.4 结果与讨论

6.5 本章小结

第7章 结论与展望

参考文献

缩略语词汇表

致谢

攻读硕士学位期间的研究成果