掺杂LaAIO3电子结构和光学性质的第一性原理研究

摘要

本文在密度泛函理论的基础上，采用第一性原理方法对单晶LaAlO3的几何结构，能带结构和电子态密度进行了计算。计算中选取不同的平面波截断能和k点网格精度，得到最稳定状态LaAlO3单晶的几何结构，其晶格参数为a=b=5.441A，c=13.266A，与实验值比较吻合（a=b=5.365 A，c=13.111 A）。为了定量的得到化学键的性质，我们进行了电子云重叠布局数分析，O-Al键的电子布局数为0.38，O-La键的布局数为0.18，O-Al键是共价的并且键能要强于O-La。从计算的能带结构和态密度可以看出，LaAlO3有一个直接带隙（Eg=3.6eV），要小于实际禁带宽度5.6eV，这与使用广义梯度近似处理电子相互关联能有关。其价带部分主要由O2p轨道电子贡献，混合了Al3s3p和La5p轨道的一些电子，但在费米面上主要还是由O2s轨道贡献，导带主要由La5d和Al3s3p轨道电子贡献，在对各原子的分波态密度研究中还发现，Al3s3p和O2s，O2p分别在-18.3ev--16.1 eV和-6.8eV--1.4eV产生了强烈的轨道杂化。对LaAlO3晶体B位用Mg进行了替位掺杂，对所得LaAlO3：Mg模型进行态密度分析发现其态密度向高能方向移动了0.5eV，光学带隙变宽，在A位用Sr进行了替位掺杂，发现了同样的现象。分别计算了纯LaAlO3，Mg：LaAlO3和Sr：LaAlO3的光学性质，对其介电函数，吸收系数谱，反射谱和能量损失谱进行了理论分析，掺杂后的晶体的介电函数虚部在0.23eV附近产生了新的峰，对比分波态密度可知，那是杂质电子能级和La5d轨道跃迁的结果，对比了纯LaAlO3和掺杂后的晶体的吸收谱，反射谱和能量损失谱，发现掺杂后的LaAlO3晶体在可见光区的透光性大大增加。

目录

文摘

英文文摘

第一章 引言

1.1 LaAlO3的基本结构和性质

1.2 密度泛函理论

1.3 局域密度近似

1.4 广义梯度近似

1.5 赝势方法

1.6 CASTEP软件简介

第二章 单晶LaAlO3的结构和光学性质研究

2.1 计算模型与计算方法

2.2 单晶LaAlO3的几何结构和电子结构

2.3 单晶LaAlO3的光学性质

2.4 小结

第三章 Mg,Sr掺杂LaAlO3的结构及其光学性质

3.1 掺杂模型和计算方法

3.2 Mg,Sr掺杂LaAlO3的几何结构和电子结构

3.3 Mg,Sr掺杂LaAlO3的光学性质

3.4 小结

第四章 结论

参考文献

致谢