瓜环辅助作用下的过渡金属纳米颗粒的合成与性质研究——ⅠB族和ⅡB族纳米金属及其化合物

摘要

本论文旨在利用六元瓜环(Q[6])作为修饰剂合成具有潜在应用价值的高效纳米金属催化剂，瓜环或葫芦脲Cucurbit[n]uril(Q[n]或CB[n])是在超分子领域继环糊精、冠醚及杯芳烃之后兴起的一类高度对称的大环化合物，由于瓜环具有特有的结构特征，近年来，瓜环作用下的纳米材料设计、合成及性能研究受到了国内外相关学科研究者的广泛关注。瓜环显弱碱性，在强酸性条件下可以被质子化而溶解；基于瓜环极性端口、非极性空腔可以和金属（离子）发生配位、包结、氢键和吸附等作用，从而可以在制备纳米材料时作为修饰剂或载体，这与传统的修饰剂和载体结构上的差异使其具有自身特色。研究的主要内容如下：
　　一．超声合成Q[6]-AgNPs颗粒。以Q[6]为修饰剂，NaBH4为还原剂，超声法合成了系列Q[6]-AgNPs，并利用FT-IR、XRD和TEM等方法对产物结构进行表征。获得了不同粒径大小的Q[6]-Ag NPs；探讨了超声功率对产物的形貌和粒径分布影响。结果表明银颗粒表面原子与瓜环的羰基端口之间通过吸附作用形成Q[6]-Ag，同时瓜环对银颗粒起到负载作用。同时还对 Q[6]-Ag催化降解染料次甲基蓝的性能进行了研究。
　　二.液相化学还原法和水热法合成花团状银和铜以及花团状Cu1-xAgx(x=0.05)。以 Q[6]为修饰剂，抗坏血酸（Vc）为还原剂，液相化学还原法合成了瓜环修饰的花团状银、花团状铜以及花团状 Cu1-xAgx(x=0.05)。考察了六元瓜环的用量和其他反应条件对产物形貌和粒径分布的影响，并利用 SEM、XRD和TEM等方法对产物结构进行表征，根据测试结果，分析了产物颗粒的形貌特征。获得的花团形状铜、银颗粒是由纳米颗粒聚集成粒径约200 nm的多边立方体，在此基础上再相互吸引聚集成直径约2μm的花团，花团形貌完整，尺寸及分布均匀，呈现三维有序结构。探讨了花团状铜、银颗粒可能的生长机理，初步实现了六元瓜环对花团状铜、银颗粒形貌的控制的性能。
　　三.花团状银、铜以及Cu1-xAgx(x=0.05)催化降解染料的性能研究。次甲基蓝（MB）和罗丹明 B为指标分子，考察了温度、pH和催化剂用量对染料降解效果的影响。发现花团状铜和银催化降解染料次甲基蓝和罗丹明 B时，具有较高的催化活性及良好的稳定性，而且重复性好。

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第一章 前沿

1.1 瓜环与纳米催化

1.2 染色废水的处理与湿式催化过氧化氢法(CWPO)

1.3 本课题的研究目的和内容

第二章 瓜环作用下银颗粒的合成及催化性质研究

2.1实验试剂和仪器

2.2 Q[6]-AgNPs的合成及表征

2.3 Q[6]-Ag NPs催化氧化次甲基蓝的研究

2.4 瓜环作用下花团状银的合成及表征

2.5 花团状银催化氧化染料的研究

2.6 本章小结

第三章 瓜环作用下铜颗粒的合成及催化性质研究

3.1实验试剂和仪器

3.2 花团状铜的合成及表征

3.3 花团状铜催化氧化染料研究

3.4 花团状银和铜合成机理探讨

3.5 本章小结

第四章 结论

参考文献

附录Ⅰ攻读硕士学位期间概况

致谢

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