陕西旬阳汞矿区“新沉降”汞在稻田土壤-植物系统中的地球化学特征

摘要

汞（Hg）是唯一以气态形式存在的有毒重金属元素。大气汞（TGM）是一种全球性污染物，对环境和人体健康都有着重大影响。通过大气沉降带入表生环境中 TGM在汞的生物地球化学循环过程中扮演着极其重要的角色。在汞矿区，汞矿开采及冶炼活动是环境中TGM的最主要来源。汞矿区由于受到高浓度TGM的影响，其附近表生环境中汞的生物地球化学循环演化与大气沉降带入的“新汞”的地球化学行为演化密不可分。因此，对这部分“新汞”在沉降前、沉降后的形态转化及其迁移转化过程的阐明，将有助于深入了解表生环境中汞的生物有效性、地球化学行为与循环机制，丰富和扩大对陆地生态系统中“新沉降”汞的生物地球化学循环演化的认识。
　　本研究以陕西旬阳汞矿区为研究区域，通过详细的试验设计，系统监测了不同时间段TGM浓度，以及遭受TGM影响的试验土壤和稻米中THg和MeHg含量变化特征。根据试验土壤中汞含量变化，初步估算了汞矿区TGM的干／湿沉降速率及年沉降通量，并对汞矿开采及冶炼过程排放的汞对当地环境的影响进行了评价，取得以下成果：
　　(1)旬阳汞矿区近地表TGM平均浓度为302±376 ng m-3，变化范围为24-2220 ng m-3，TGM浓度最高的地区在冶炼厂附近，随着距离冶炼厂距离的增加TGM浓度逐渐降低，说明环境中的TGM主要来源于冶炼厂；
　　(2)旬阳汞矿区大气降水中总汞（THg）、活性汞和溶解气态汞的平均浓度分别为48±43、13±9.0和3.8±3.6 ng L-1，说明汞矿开采及冶炼活动对大气降水造成了严重的汞污染。除此以外，大气降水中Sb的平均浓度为6.0μg L-1，超出了我国环境质量标准(GB3838-2002)规定的≤5.0μg L-1，说明旬阳汞矿区不仅遭受汞污染的影响，同时还面临Sb的污染；
　　(3)经过连续16个月的大气汞沉降，试验土壤中THg和甲基汞（MeHg）从0.32±0.01 mg kg-1和0.38±0.09μg kg-1增加到0.94±0.61 mg kg-1和1.9±1.7μg kg-1，分别增加了2.9倍和5.0倍，暗示了新沉降到土壤中的汞，更容易发生甲基化生成MeHg；
　　(4)稻米中富集的汞主要为无机汞（IHg），说明新沉降到土壤中的Hg主要以IHg的形式被水稻吸收，新沉降到土壤中IHg生物可利用性高；
　　(5)新沉降到土壤中的Hg主要以硫化物态和腐殖酸态汞存在，占 THg的比例分别为27.9%和37.8%；
　　(6)估算表明，汞矿区TGM沉降速率为62±388 mg m-2y-1，TGM年沉降量超过5.4 ty-1，距离冶炼厂4.0-6.0 km范围是冶炼厂排放TGM主要沉降区域，该区域沉降了约占矿区总沉降量71%的汞。

目录

第一章 绪论

1.1 汞的环境地球化学

1.2 “新沉降”汞研究进展

1.3 选题依据

第二章 实验材料与方法

2.1 研究区域概况

2.2 试验设计及样品采集

2.3 样品分析方法

2.4 数据质量控制

2.5 大气汞沉降速率及沉降量估算方法

2.6 数据处理

第三章 旬阳汞矿区大气汞的分布特征

3.1 旬阳汞矿区大气汞的含量分布特征

3.2 不同时间段各试验点大气汞含量的变化

3.3 小结

第四章 旬阳汞矿区大气降水中汞形态分布特征

4.1 旬阳汞矿区大气降水中汞形态的年平均变化特征

4.2 旬阳汞矿区大气降水中汞形态的季、月变化特征

4.3 不同形态汞与大气汞的关系

4.4 大气降水中汞与微量元素的相关性分析

4.5 小结

第五章 旬阳汞矿区田间试验稻田土壤-作物系统中汞的分布特征

5.1 不同距离试验土壤中THg和MeHg含量的时空变化特征

5.2 不同距离试验点种植水稻籽粒中汞含量的变化特征

5.3 试验土壤中不同形态汞含量的变化特征

5.4 TGM与土壤中不同形态汞之间的相关性分析

5.5 小结

第6章 旬阳汞矿区大气汞沉降速率及沉降量估算

6.2 旬阳汞矿区大气汞的沉降量估算

6.3 小结

第七章 结论与展望

7.1 主要结论

7.2 特色与创新

7.3 问题与展望

参考文献

致谢

硕士期间论发表情况及参与科研项目

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