氨硼烷—金属有机骨架复合材料的合成及放氢性能研究

摘要

近年来，由于传统能源发展的局限性，储氢研究逐渐成为倍受关注的课题，其中以氨硼烷(Ammonia Borane, AB)为固态氢源的材料颇受欢迎，氨硼烷有高达19.6 wt％的含氢量，但它的热分解放氢过程有副产物的产生，放氢速率较慢，放氢温度稍高，影响它在实际中的应用；目前，金属有机骨架(Metal Organic Frameworks, MOFs)材料以具有多样的孔道结构、存在不饱和金属位点、热稳定良好、大的比表面积等优点，被用来改善氨硼烷放氢性能，该体系已取得很好的效果，本论文在前人研究的基础上，进一步完善该体系的理论发展，主要研究内容如下：
　　1：浸渍法使AB负载在不具有不饱和金属位点的MOF-5孔道中，研究该复合材料的放氢性能，结果表明该体系一定程度上改善了AB放氢性能，但不能抑制副产物NH3的产生，对比已报道的含有不饱和金属位点的AB@JUC-32-Y体系，论述了不饱和金属位点对抑制氨气释放的重要影响。
　　2：以具有相同金属中心的 AB@Tm(BTC)-CH3OH，AB@Tm(BTC)-milled， AB@Tm2O3-milled三种复合材料为考察对象，研究其放氢性能，结果展示了甲醇浸渍法使AB进入MOFs材料孔道中后优异的放氢性能，并分析了MOFs材料在改善 AB放氢性能的作用机理，尤其对 MOFs材料的孔道结构和不饱和金属位点在热分解放氢过程中抑制副产物产生方面的重要地位作了更进一步的论证。
　　3：浸渍法合成了一系列AB@Re-MOF(Re=Sm, Eu, Tb, Er, Yb, Lu)复合材料，考察了其放氢性能，详细论述了一系列稀土金属有机骨架材料在改善AB放氢性能的效果，重在研究具有相同骨架结构但不同金属中心的 MOFs材料在改进 AB热分解放氢性能方面的差异，探讨金属中心在 MOFs材料改善 AB放氢性能中的作用。

目录

声明

致谢

1 绪论

1.1 金属有机骨架材料简介

1.2 储氢的研究现状

1.3 氨硼烷储氢

1.4 本课题研究意义和研究内容

2 AB@MOF-5热分解放氢性能的研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 结论

3 AB@Tm(BTC)热分解放氢性能的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 结论

4 一系列AB@Re-MOFs热分解放氢性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 结论

5 结论与展望

参考文献

作者简历

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