不同形貌ZnO的水热法制备、改性及其光催化性能的研究

摘要

随着工业经济的发展以及人们生活水平的提高，环境问题日益引起人们的关注，特别是水污染问题，而使用高效的可见光催化剂清洁处理环境问题的技术越来越受到研究者的青睐。本论文首先采用水热法分别合成花状、棒状和球状三种不同形貌的ZnO催化剂以及采用水相法合成了CdS量子点并用于敏化球状ZnO催化剂(CdS/ZnO)。其次，通过水热法制备了ZnO∶B和ZnO∶C高效非金属掺杂光催化剂。最后，采用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析法(EDS)和紫外可见分光光度计(UV-vis)等表征方法分别对样品性能进行了表征以及通过光降解甲基橙溶液的实验对样品的光催化性能进行了表征。得到的主要结论如下:
　　(1)通过水热法用三种不同的操作方法合成了球状、花状和棒状三种形貌不同的ZnO光催化剂。研究可知:球状ZnO光催化剂具有最好的光催化活性和降解率(27.8％)，分别是花状和棒状的1.56和3.8倍。
　　(2)通过CdS量子点敏化球状ZnO制备了CdS/ZnO复合光催化剂，主要考察了敏化时间和敏化温度两个主要因素对CdS/ZnO光催化剂催化性能的影响。研究表明:当室温下敏化时间为2h和敏化温度为60℃敏化2h时，CdS/ZnO光催化剂有最好的光催化活性和最快的降解速率，分别达到39.5％和41.4％的降解效果，其降解速率分别是未敏化ZnO的1.54倍和2.09倍。
　　(3)采用水热法成功制备了B掺杂的球状ZnO光催化剂，考察了不同浓度B的掺杂量对球状ZnO光催化性能的影响，得到非金属B掺杂球状ZnO的最佳浓度为0.7％。当B掺杂量为0.7％时制备的光催化剂光催化3h可降解甲基橙达到81.5％，是纯ZnO降解效果(44.6％)的1.83倍，具有最好的光催化活性。
　　(4)利用水热-煅烧两步法制备出了不同C浓度掺杂的ZnO光催化剂，主要讨论了C掺杂浓度对ZnO光催化性能的影响及其降解的可能性机理。当C掺杂量为9％时制备的样品达到最佳的光催化性能。C掺杂能够有效地降低电子-空穴复合率和ZnO的带隙能，增强了ZnO∶C催化剂在可见光下的光响应。ZnO∶C催化剂光催化降解甲基橙3h，降解效率最高可达到90.5％，是原ZnO降解率(42.6％)的2.12倍，其降解反应为准一级动力学反应，9％C掺杂ZnO有最大降解速率，是原始ZnO光降解速率的6.3倍。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 半导体光催化剂的研究进展

1．2．1 半导体光催化原理

1．2．2 半导体光催化剂性能的改性

1．4 提高氧化锌光催化性能的方法

1．4．1 量子点敏化

1．4．2 金属离子掺杂

1．4．3 非金属离子掺杂

1．4．4 稀土元素掺杂

1．5 影响ZnO光催化效率的因素

1．5．1 ZnO的结构的影响

1．5．2 ZnO的负载/掺杂量的影响

1．5．3 降解底物浓度的影响

1．5．4 溶液pH的影响

1．6 论文选题思想及主要内容

1．7 课题来源

第二章 实验部分

2．1 试剂和仪器

2．1．1 实验药品

2．1．2 实验仪器

2．2 样品测试及表征

2．2．1 晶体结构表征

2．2．2 形貌表征及元素组成分析

2．2．3 紫外吸收光谱表征

2．2．4 光催化降解效率表征

第三章 不同形貌ZnO的制备及光催化性能的研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 球状ZnO的合成

3．2．2 棒状ZnO的合成

3．2．3 花状ZnO的合成

3．2．4 光催化降解甲基橙

3．3 结果与讨论

3．3．1 不同温度和反应时间下水热合成的球状ZnO形貌分析

3．3．2 不同形貌ZnO的XRD和SEM表征分析

3．3．3 不同形貌ZnO的紫外吸收波谱分析

3．3．4 不同形貌ZnO的光催化活性分析

3．3．5 ZnO的光催化降解机理分析

3．4 本章小结

第四章 CdS量子点敏化ZnO的制备及其光催化的研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 CdS量子点敏化球状ZnO光催化剂的制备

4．2．2 CdS／ZnO光催化剂降解甲基橙

4．3 结果与讨论

4．3．1 Cds／ZnO光催化剂的XRD分析

4．3．2 CdS／ZnO光催化剂的形貌和能谱分析

4．3．3 CdS／ZnO光催化剂UV-vis表征

4．3．4 CdS／ZnO光催化剂性能分析

4．3．5 CdS／ZnO光催化剂降解甲基橙机理分析

4．4 本章小结

第五章 硼掺杂球状ZnO光催化剂的制备及光催化性能研究

5．1 引言

5．2 实验部分

5．2．1 光催化剂ZnO∶B的制备

5．2．2 光催化剂ZnO∶B的光催化实验

5．3 结果与讨论

5．3．1 光催化剂ZnO∶B的XRD表征与分析

5．3．2 光催化剂ZnO∶B的SEM表征与能谱分析

5．3．3 光催化剂ZnO∶B的紫外吸收分析

5．3．4 光催化剂ZnO∶B的光催化活性分析

5．4 本章小结

第六章 碳掺杂ZnO的制备及其光催化性能的研究

6．1 引言

6．2 实验部分

6．2．1 碳掺杂ZnO光催化剂的制备

6．2．2 光降解甲基橙实验

6．3 结果与讨论

6．3．1 碳掺杂ZnO光催化剂XRD表征

6．3．2 碳掺杂ZnO光催化剂SEM及能谱分析

6．3．3 碳掺杂ZnO光催化剂UV-Vis表征

6．3．4 碳掺杂ZnO光催化活性分析

6．3．5 碳掺杂ZnO光催化降解机理分析

6．4 本章小结

第七章 总结与展望

7．1 总结

7．2 展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文