用于环氧乙烷和二氧化碳反应生成碳酸乙烯酯的纳米复合物催化剂研究

摘要

碳酸乙烯酯是两步法从环氧乙烷生成乙二醇的重要中间产物,通过环氧乙烷和二氧化碳在催化剂存在下反应得到,是生产乙二醇的节能方法.聚合物负载的多相催化剂可用于该反应,但该类催化剂由于载体的原因存在热稳定性差、不耐溶胀的问题.使用质量含量约2.4wt％的纳米碳材料复合的聚合物载体,解决了上述存在的问题.实验结果表明,碳纳米材料复合后,聚合物载体固载的季鏻盐催化剂的热稳定性和耐溶胀能力得到明显的提高.TG-DTG结果表明,与未复合的催化剂相比较,复合物固载的季鏻盐催化剂的最大分解温度提高了约10℃;溶胀实验结果表明,复合物固载的季鏻盐催化剂在碳酸乙烯酯中的溶胀率为5.1％,而未复合的催化剂为12.5％.另外,FTIR和31P NMR结果表明,复合和未复合两种聚合物催化剂中的磷活性中心的化学环境类似;但XRF结果表明,未复合的催化剂中P活性中心的浓度高于复合的催化剂.当将这两种催化剂用于环氧乙烷和二氧化碳反应生成碳酸乙烯酯时,发现复合物固载的季鏻盐催化剂的稳定性明显高于未复合的催化剂,重复使用8次,环氧乙烷的转化率未见明显下降.而未复合的固载季鏻盐催化剂虽然第一次使用的活性较高,但重复使用8次后,由于其较差的热稳定性和耐溶胀能力,活性明显下降,环氧乙烷的转化率下降了约20％.