三维有序大孔-介孔CeTiOx复合氧化物的合成及其在超高空速下的脱硝性能

摘要

氮氧化物(NOx)是造成酸雨和光化学烟雾的主要污染物."十二五"期间,中国将对NOx排放进行总量控制,NOx治理迫在眉睫.氨选择性催化还原(NH3-SCR)是目前国际上公认应用最广泛的商业化脱硝技术,催化剂是其核心.前期工作设计了纳米非晶体系的高活性CeTiOx催化剂nano-amorphous,但在高空速下,纳米非晶CeTiOx的活性变差.在该工作中，构筑了具有三维有序的大孔-介孔多级结构的CeTiOX(3DOMM)，发现在超高空速下，表现出比纳米非晶CeTiOx更高的动力学活性。rn 大孔结构有利于反应物和产物在催化剂内部的传输，而介孔结构能增加催化剂内部可利用的活性位，从而提高反应速率。但是由于不同金属前驱物的性能不同，构筑三维有序大孔的复合氧化物还有一定的困难。该文利用气相渗透-沉淀法，成功构造了具有三维有序大孔-介孔结构的CeTiOx复合氧化物。由于这一过程类似于液相中的共沉淀过程，确保了复合氧化物的各成分的比例。同时，通过在合成过程中加入表面活性剂，在大孔孔壁上构筑出介孔，确保了较高的比表面积。NH3-SCR结果表明，具有三维有序大孔-介孔结构的CeTiOx在500,000 mL·g-1·h-1的超高空速下，反应速率远高于相应的纳米非晶催化剂。