单/双臂酰胺硫脲配体功能化纳米金刚石的制备及铀吸附性能研究

摘要

固相萃取法是分离、富集铀资源的重要手段之一.固相萃取效果的优劣关键取决于固相萃取剂的萃取分离性能.而固相萃取剂中功能配体的空间构型则对该性能的影响非常巨大,但相关研究却很少.为了进一步认识配体空间构型与萃取剂分离能力的关系,本研究设计制备了具有相同络合结构单元(酰胺硫脲)和不同空间排布(单臂和双臂)的新型配体分子SA和DA,并选用理化性质优良的纳米金刚石为固相载体基质,接枝制备了具有良好热稳定性和化学稳定性的固相萃取剂ND-SA和ND-DA.吸附行为的对比研究发现,ND-SA和ND-DA对铀酰离子均具有较大的吸附容量(pH4.5时可达200mg/g)、快的动力学(在2min内达到吸附平衡)和高的铀选择性分离能力(pH3.5时ND-SA和ND-DA的SU分别高达82％和70％).对作用机理的探讨发现,ND-DA趋于借助双臂钳形结构与金属离子作用,强有力的络合能力反而削弱了其对目标离子的选择性,而ND-SA因为SA具有更加灵活的空间构型和适当的络合能力,其选择性分离铀的能力反而比ND-DA更加出色.