阴离子固定的柔性复合固态电解质用于全固态金属锂负极

摘要

金属锂有极高的理论容量与最低的电势,是下一代电池负极的极佳选择.然而,锂离子在从电解质沉积至负极的过程中,不均匀沉积容易形成树枝状或苔藓状枝晶,不仅降低了电池充放电过程中的库伦效率,还存在安全隐患,大大限制了金属锂电池的实际应用.为了提升金属锂负极安全性，本文提出了利用阴离子固定的无机陶瓷材料（铝掺杂 Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12,LLZTO）有机聚合物材料（PEO-LiTFSI）构筑柔性复合固态电解质，抑制金属锂负极枝晶生长。复合电解质中的阴离子（TFSI-）被聚合物基体和陶瓷填料束缚，形成了均匀分布的空间电荷层，进而引导锂离子均匀分布，实现金属锂的无枝晶沉积。锂盐中阴离子与锂离子的解离有助于降低聚合物结晶度，构建了快速、稳定的锂离子传输通道。无机快离子导体 LLZTO 的加入将聚合物电解质的电化学窗口拓宽至 5.5 V（vs.Li/Li+），并在极高温度下提供屏障，阻隔正负极短路。采用本复合固态电解质的全固态 Li-Li 对称电池极化低至 10 m V，并稳定循环 400 小时，体现了极佳的电解质-电极界面稳定性。