微乳化法制备Ni/Al<,2>O<,3>催化剂及其在甲烷部分氧化反应中的高温稳定性和抗积炭性能

摘要

用传统的浸渍法,溶胶-凝胶法和微乳化法三种不同的方法制备均含Ni/Al<,2>O<,3>(ω(Ni)=10％)催化剂(分别简称为IMP,Sol-gel,ME).利用比表面测定(BET)、原位X-射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等手段研究这三种方法制备的催化剂的不同之处.在常压下,固定床反应器中评价了三种催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能,发现三种催化剂的反应活性相当,但抗积炭性能却有明显不同.其中ME催化剂抗积炭性能最好.在温度为923K,x(O<,2>)/x(CH<,4>)=0.53的条件下,ME催化剂反应20h没检测出积炭生成,而反应5h后,Sol-gel催化剂有少量积炭生成,平均积炭率为0.002g·g<'-1>·h<'-1>,而IMP催化剂有大量积炭生成,平衡积炭率为0.085g·g<'-1>·h<'-1>.ME催化剂具有较大的比表面,较小的Ni颗粒且Ni与Al<,2>O<,3>之间有强烈的相互作用,这是微乳化法制备的Ni/Al<,2>O<,3>催化剂具有良好的抗积炭性能的重要原因.