环境微界面过程原位和在线研究方法及其在大气非均相反应研究中的应用

摘要

环境微界面是各主要环境要素的基本特征之一,也是联系不同环境介质的桥梁。rn 例如,大气环境中地表、水面以及大气颗粒物与大气之间构成的界面;水环境中底泥、悬浮物与水之间构成的界面;土壤环境中土壤、根际与其间填充介质(液体或气体)之间构成的界面。环境中界面因具有高表面自由能而可吸附污染物,这一过程将导致污染物在不同环境介质之间的分配、迁移和传输;rn 界面中表面原子构成的微观结构或团簇可成为某些催化反应的活性中心,从而影响污染物的转化过程。此外,微界面过程也是包括物理、化学和生物方法在内的环境污染控制的基础。因此,环境微界面过程是环境化学和环境污染控制研究的重要内容,也是近年来环境化学研究的前沿。rn 大气非均相反应是重要的环境微界面过程之一。大气非均相反应可影响重要痕量气体的源与汇、颗粒态污染物的大气迁移转化过程。例如NOx在海盐表面的非均相反应生成CINO2,进而在平流层云(PSC)表面的非均相水解,对极地“臭氧洞”的形成具有重要贡献。大气非均相反应还可改变大气颗粒物本身的表面组成、结构、形貌和性质,进而产生重要的环境效应。这些过程在很大程度上加剧了大气颗粒物环境效应(如辐射强迫)的不确定性。因此,大气非均相反应在大气环境领域的倍受关注。本文利用最近构建的环境微界面研究方法对OCS、NOx、SO2、PAHs和O3等污染物在大气颗粒物表面的非均相反应以及HNO3-NH3-H2O团簇形成过程进行了研究,揭示了上述污染物非均相过程的反应机理,获得了其反应动力学参数,并初步研究了非均相反应对颗粒物结构和性质的影响。